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《成都理工大学》 2002年
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汽车尾气催化剂添加Ce-Zr-La复合氧化物和催化反应机理研究

徐海军  
【摘要】: 本文对汽车尾气催化剂添加Ce-Zr-La稀土复合氧化物材料的研究表明,Ce-Zr-La稀土复合氧化物在600℃就已形成,结构组成为Ce_(0.5~0.65)Zr_(0.4~0.3)La_(0.1~0.05)O_(2±x);汽车尾气催化剂采用浸渍-沉淀法添加Ce-Zr-La稀土复合氧化物材料优于浸渍法、沉淀-涂覆法和沉淀-混合法。Ce-Zr-La稀土复合氧化物的最佳添加量为占总载体重量的8~10%;添加Ce-Zr-La稀土复合氧化物显著提高了催化剂耐热性能和催化剂活性,经830~840℃空气中高温老化3小后,催化剂的比表积仅比未添加Ce-Zr-La稀土复合氧化物新催化剂减少了0.14m~2/g,450℃时,老化后的催化剂的三效活性(HC、CO、NOx)与新催化剂相比下降了0%、4.3%和2.7%。在Cu-Mn-Ce复合氧化物催化剂中添加微量钯对提高HC和CO的活性有利,但对NOx的活性影响不大。 最后对Cu-Mn-Ce复合氧化物加微量钯催化剂进行了催化反应机理研究,实验研究表明,氧化-还原率R为0.95~0.81时,催化剂有较高的三效活性,当R=0.9时,NO的转化率达到最高值53.7%:N0_2比NO更容易被还原。在低于280℃时,CO和HC氧化燃烧反应速度慢;吸附在催化剂上的NO一部分被氧化成N0_2,然后与吸附的CO和HC等发生反应,还有一部分直接与CO、HC发生反应,02的存在有利于提高低温下NO的净化:与此同时,吸附的CO和HC分别与水蒸汽发生水煤气变换反应和蒸汽重整反应,生成氢又还原NOx。高于280℃后,吸附在催化剂上的CO和HC开始发生氧化燃烧反应,并随着温度升高迅速上升;在高温下NO不易氧化成N0_2,吸附的NO直接与吸附的CO和HC发生反应,因而高温下NO的反应速率会降低;随着温度升高,CO和HC氧化燃烧反应非常激烈,因而水煤气变换反应和蒸汽重整反应极大地受到抑制。
【学位授予单位】:成都理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:TQ426.96

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【引证文献】
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