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《四川农业大学》 2015年
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氟改性纳米二氧化钛的制备及光催化性能研究

邓琴  
【摘要】:环境问题日益严重,寻求一种经济高效的环境治理方法迫在眉睫。作为半导体光催化技术的代表——二氧化钛,常用于降解有机污染物,因为其具有比其他材料更稳定的化学性能、成本更低、更安全、并且无毒害作用。然而,锐钛矿型二氧化钛存在至今也很难完全解决的两个难点:一方面是不能有效利用自然界的太阳能,主要原因是由于二氧化钛光催化剂的有比较宽的禁带宽度,对可见光的利用率极低,通常只能被波长小于387 nm的紫外光激发,才能表现出其独特的光催化性能。众所周知,在自然界中,太阳光中只有微乎其微的紫外光,大概只有3%-4%。若能解决这个问题,那么Ti02光催化技术大规模的应用于实际则指日可待。第二方面主要是材料本身光催化性能的局限性。Ti02虽然能被紫外光高效的激发,但是在光催化过程中产生的光生电子和空穴的复合速率极高,导致能有效提高光催化效率的光量子的产率很低。本论文从提高Ti02在模拟太阳光下的光催化反应效率入手,采用溶胶-凝胶法与有氧、无氧煅烧方式的结合,通过引入氟离子修饰,以及借助碳离子的掺杂,研究了在制备过程中的溶液的pH、抑制剂的选择、反应温度的控制、掺杂氟源含量量、煅烧方式的选择、煅烧温度和煅烧时间的控制上对F-TiO2、CF-TiO2吸附、光催化活性的影响,以此确定各个因素的最优配比。然后通过各种材料表征方法,研究了材料的形貌、结构、元素组成、光学吸收特性等特征,并初步探讨了CF-TiO2各自优越性能的相关机制,通过一系列的实验和表征分析,获得了以下研究成果:(1)采用溶胶-凝胶法+有氧煅烧方式制备F-TiO2,通过对材料进行吸附、光催化性能研究得出制备的F-TiO2最佳条件:调节制备液A液的pH为5,选择无水乙酸作为过程的水解抑制剂,在室温25℃下反应,加入NaF掺杂量为n F/Ti=0.1,煅烧温度选取600℃,煅烧时间1h。(2) F-TiO2复合物中,Ti02纳米粒子分散较均匀,是典型的锐钛矿结构,晶粒尺寸16.89 nm。F原子替换Ti02表面的-OH化学吸附在Ti02表面,促进了Ti3+的产生。在导带下方形成氧空位能级,使禁带宽度变窄为2.75 eV,促进了其对可见光的吸收,并且降低了Ti02光生电子-空穴对的复合率,表现出优异的光催化性能。(3)采用溶胶-凝胶法+无氧煅烧方式制备CF-TiO2,通过对材料进行吸附、光催化性能研究得出制备的F-Ti02最佳条件:NaF掺杂量为n F/Ti=0.1,煅烧温度选取700℃。(4) CF-TiO2复合物中,TiO2纳米粒子呈现不规则的块状结构,颗粒分散性较好;具有混晶结构锐钛矿(97.08%)和金红石(2.92%)。具有多孔结构,比表面积大。C掺入品格,F原子替换表面的-OH化学吸附在TiO2表面,促使Ti3+的产生。C2p和O2p原子轨道杂化产生位于TiO2价带上方的碳杂化能级,氧空位在导带下方形成氧空位能级,这两个杂质能级使CF-TiO2禁带宽度变窄为2.50 eV。氟离子的引入抑制TiO2光生电子-空穴对的复合,CF-TiO2表现出优异的光催化性能。
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