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《云南大学》 2010年
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3d-4f高维配位聚合物的合成及性质研究

杜琳  
【摘要】: 由于3d-4f异核金属聚合物拥有变化多端的拓扑结构,以及在磁学、催化、吸附等方面展现出来的潜在应用价值,该类物质的合成一直得到广泛的关注和研究。但是,其体系中两种不同性质的金属离子的共存竞争加大了合成的难度,所以此类物质,尤其是其中含有三维构型的聚合物非常少见。本论文利用水热合成方法,选择中等柔性的2-(1H-四氮唑-1-基)乙酸作为桥接配体得到了四个系列共17个具有三维结构未见文献报道的产物。此外,选择刚性的吡啶二羧酸类配体,构筑了8个含有7种不同的拓扑结构的聚合物,对上述物质进行了结构分析和部分磁学性质的研究。主要从以下几个部分阐述了工作的成果。 一、使用2-(1H-四氮唑-1-基)乙酸构筑了三个系列的Ni-Ln三维聚合物共计11个,三个系列结构的主要区别体现在Ln-OOC金属链结构单元的差异。通过重结晶得到了第一个系列的Ni-Eu和Ni-Pr的超分子异构体(第二系列),通过加入副配体又得到了Ni-Eu的第三个超分子异构体(第三系列)。三个系列展现了frl和irl两种拓扑结构。对1、2和3进行了磁学性质表征,除1展现出弱铁磁性外,其余两个的稀土金属离子和Ni离子之间都可能存在反铁磁相互作用。 二、通过改变金属离子节点,使用2-(1H-四氮唑-1-基)乙酸构筑了6个Co-Ln系列的三维聚合物,其三维结构和第一系列Ni-Ln的结构相同,但是,磁学性质表征却发现,稀土离子Tb(III)和Co(II)离子之间存在的可能是铁磁相互作用。 三、选择三种吡啶二羧酸(2,3-pdc、2,5-pdc和3,5-pdc)分别构筑了Zn-La-2,3-pdc和Na-Ho-2,5-pdc两个异核三维金属聚合物;三个3d金属离子三维聚合物,其中Co-3,5-pdc和Ni-3,5-pdc包含变价三核九连接次级结构单元;三个4f金属离子的三维聚合物,La-2,5-pdc、Dy-3,5-pdc和Pr-3,5-pdc分别展现了fry、Rutile和pcu三种不同的拓扑结构。对其中的可能会产生特殊磁性质的5个聚合物进行了磁学表征,均表现出反铁磁相互作用的特征。
【学位授予单位】:云南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O631.1

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