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《昆明理工大学》 2010年
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铈铁基复合氧化物的制备及其催化碳烟燃烧性能研究

晏冬霞  
【摘要】:柴油机凭借其良好的动力性、经济性、耐久性和低二氧化碳排放量等优点而日益受到重视。然而柴油机排放的碳烟对环境造成的污染也日益严重,它不仅对视觉和嗅觉产生不良影响,而且碳烟上常常粘附S02及致癌物质,对环境和人体的危害非常大。 由于碳烟的热氧化温度高达600℃以上,而柴油车的正常排气温度为150~450℃,无法直接氧化而除去。使用与碳烟低温燃烧催化剂相结合的过滤器收集碳烟颗粒,同时使碳烟颗粒被催化氧化为CO2而除去,是减少碳烟污染最直接有效的方法。在过滤器中使用的催化剂要求具有良好的催化活性和热稳定性。 本研究首先采用水热合成法和简单混合法制备了系列Ce1-xFexO2 (x=0,0.1,0.2, 0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9和1)复合氧化物碳烟燃烧催化剂,利用XRD、BET、Raman和H2-TPR等技术对催化剂进行了表征,采用程序升温氧化反应(TPO)技术评价了它们的碳烟燃烧催化活性,探讨了催化剂的表面状态和体相结构与催化性能的相关性,找出影响催化剂活性的关键因素。结果表明,部分Fe3+进入Ce02晶格中形成了铈铁固溶体,大量游离的Fe2O3高度分散在催化剂表面。固溶体形成而导致的氧空位能吸附活性氧,而表面高度分散的氧化铁既具有良好的氧化还原性能,且可以促进反应气氛中氧在催化剂表面的活化,还能促进Ce02晶格氧的活化,提高Ce02晶格氧的溢出速率,二者协同作用才能使催化剂显示出最好的催化活性。在系列Ce1-xFexO2复合氧化物中,Ce0.8Fe0.2O2和Ce0.4Fe0.6O2两个样品显示了最好的碳烟燃烧催化活性,其催化碳烟的起燃温度(Τi)和峰顶温度(Τp)较低,分别为262和314℃及255和314℃。历经长时间高温老化后,其催化活性均有所降低,其Τi和Τp分别增加为292和392℃及291和382℃。 基于Ce1-XFeX02复合氧化物虽然具有较好的催化活性,但是其热稳定性有待进一步提高,本论文还研究了采用水热合成法制备的锆掺杂的Ce0.5Fe0.5-xZrxO2(X=0,0.05, 0.10,0.15,0.20,0.25,0.30,0.35,0.40,0.45)复合氧化物碳烟燃烧催化剂。其XRD、BET、Raman和H2-TPR等表征和TPO活性评价结果表明,Ce1-xFexO2复合氧化物中掺杂Zr02不仅能提高固溶体的形成量,从而进一步提高碳烟燃烧催化活性,而且还能提高材料的抗烧结能力,稳定材料的结构,可以抑制材料晶粒的增长和固溶体的消失。较Ce1-xFexO2二元复合氧化物而言,Ce0.5Fe0.5-xZrxO2三元复合氧化物显示了更高的催化活性和热稳定性,其中活性最好的Ce0.5Fe0.30Zr0.20O2样品,其催化碳烟的Τi和Τp降低为251℃和310℃,△Τ仅为59℃。长时间高温老化后,其仍表现出较高的催化活性,Τi和Τp分别为273和361℃。 考虑到制备方法对催化剂结构和性能的影响很大,本研究最终以筛选出的活性最好的Ce0.5Fe0.30Zr0.20O2复合氧化物为研究目标,考虑了水热合成法、机械混合法、浸渍法、模板法、溶胶凝胶法及共沉淀法等六种不同制备方法对其碳烟燃烧催化活性的影响,结果显示,采用水热合成法制备的催化剂具有最好的催化活性和热稳定性。
【学位授予单位】:昆明理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O643.32

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 汪文栋,林培琰,伏义路,俞寿明,孟明;含铈、镧低贵金属含量三效催化剂的结构与性能[J];催化学报;1999年05期
2 刘坚,赵震,徐春明;柴油车排放碳黑颗粒消除催化剂的研究进展[J];催化学报;2004年08期
3 林红艳;马志强;丁玲;邱介山;梁长海;;纳米Ce_xFe_(1-x)O_2固溶体的模板法制备及其乙醇水蒸气重整催化性能[J];催化学报;2008年05期
4 梁桂森,朱建国,花力平,曹霞;柴油机排气后处理技术[J];柴油机;2000年05期
5 俞守耕,ipm.com.cn;贵金属催化净化汽车尾气中稀土氧化物的助催化和稳定化[J];贵金属;2002年02期
6 王亚军,冯长根,王丽琼,郭新亚;汽车用催化剂技术──治理尾气污染的重要手段[J];化工进展;2000年05期
7 王虹,赵震,徐春明;同时消除柴油机尾气排放炭颗粒和NO_x催化剂的研究进展[J];化工进展;2004年07期
8 田柳青,叶代启;柴油车排气颗粒物的后处理技术[J];环境污染治理技术与设备;2003年10期
9 李金洪,鲁安怀,宋庭兵,黄英;新型环境矿物材料──堇青石质泡沫陶瓷的研制[J];矿物学报;2001年03期
10 杜愎刚,朱会田,许力;车用柴油机排放控制现状与技术进展[J];内燃机工程;2004年03期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 冯长根,张江山,王亚军;钙钛矿型复合氧化物用于汽车尾气催化净化的研究进展(二)[J];安全与环境学报;2004年04期
2 王绍梅,李惠云,袁小勇;汽车尾气催化净化催化剂的研究进展[J];安阳师范学院学报;2004年05期
3 陈汝芬;纳米CeO_2的制备方法及应用研究进展[J];微纳电子技术;2005年08期
4 宁智,宋波,资新运,刘建华;柴油机排气微粒壁流式陶瓷过滤体过滤机理及影响因素[J];北京交通大学学报;2005年04期
5 马乔林;降低车用柴油机NO_X排放的技术措施[J];北京汽车;2003年06期
6 郭和军,杜传进;燃油添加剂对催化微粒捕集器的影响[J];北京汽车;2005年04期
7 王延昭;李孟良;徐达;郭和军;;薄壁高孔隙度载体对尾气排放的影响[J];北京汽车;2006年03期
8 尹景娟;;高速直喷式柴油机燃烧与后处理技术的研究及发展进程[J];北京汽车;2006年05期
9 王延昭;李孟良;;汽车催化器失效的特征研究[J];北京汽车;2006年05期
10 秦敬哲;王天友;;稀薄燃烧汽油机NO_x排放后处理研究进展[J];北京汽车;2007年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 洪燕霞;王婷婷;李树华;梁红;;掺杂元素离子半径大小对铈锆固溶体中活性氧的影响[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
2 翟步英;刘奇;潘雄;;柴油车尾气净化催化剂的研究[A];2011中国功能材料科技与产业高层论坛论文集(第二卷)[C];2011年
3 方萍;严新宇;王晓霞;罗孟飞;;纳米CeO_2基复合氧化物催化剂消除柴油机碳黑颗粒的催化燃烧研究[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
4 王林江;郭子峰;吴群英;张燕;肖彦;;柴油车尾气净化四效催化技术进展[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
5 曹丽;业红玲;王继先;王务林;;柴油机微粒捕集器技术研究进展[A];2007年APC联合学术年会论文集[C];2007年
6 许伯彦;张勇;齐运亮;;适用于高含硫柴油的车用柴油机尾气净化装置(DPF,DPNR)的开发研究[A];2008中国环境科学学会学术年会优秀论文集(中卷)[C];2008年
7 熊远梅;石永泉;;催化转化器与发动机的匹配[A];第五届河南省汽车工程科技学术研讨会论文集[C];2008年
8 王仲鹏;张志翔;张海蓉;陈铭夏;上官文峰;;Cu取代对类水滑石同时催化去除PM和NOx性能的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
9 刘坚;赵震;徐春明;王虹;段爱军;;Mn_(1-x)(Li,Ti)_xCo_2O_4用于同时消除柴油机尾气中NO_x与碳黑[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
10 刘丽丽;王习东;张梅;杨文刚;李文超;;纳米La_2O_3合成过程热力学及试验研究[A];2004年全国冶金物理化学学术会议专辑[C];2004年
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1 王曙辉;旋转式连续微波再生微粒捕集器再生机理及结构优化研究[D];湖南大学;2010年
2 乔东升;铈基复合氧化物的制备及对甲烷和CO氧化反应的催化性能研究[D];华东理工大学;2011年
3 祝琳华;新型NZP族催化剂载体材料的合成及应用研究[D];昆明理工大学;2010年
4 张辉;轿车柴油机微粒捕集器工作过程数值模拟及再生控制策略研究[D];吉林大学;2011年
5 陈绪平;柴油乙醇组合燃烧及其在发动机上应用的研究[D];天津大学;2010年
6 何俊俊;锂基和钾基稀燃氮氧化物储存还原催化剂结构与性能研究[D];天津大学;2010年
7 王刚;高温Pd基密偶催化剂用于汽车冷启动尾气消除的研究[D];天津大学;2010年
8 刘立东;柴油机燃用F-T柴油的基础研究[D];天津大学;2011年
9 贤晖;贵金属掺杂的La_(0.7)Sr_(0.3)CoO_3钙钛矿型NSR催化剂结构和性能研究[D];天津大学;2011年
10 李兆强;用于碳烟燃烧及碳烟与NOx同时消除的钙钛矿型催化剂研究[D];天津大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 马娜;柴油机尾气中碳黑颗粒低温催化氧化的研究[D];辽宁师范大学;2010年
2 朱凯;低膨胀堇青石材料的制备与性能研究[D];郑州大学;2010年
3 张坤;车用柴油机冷EGR温度控制系统的研究[D];山东农业大学;2010年
4 张万煌;TBD234柴油机缸内燃烧模拟及排放预测[D];哈尔滨工程大学;2010年
5 方立辉;4G94D4发动机电喷系统台架匹配试验研究[D];哈尔滨工程大学;2010年
6 任成韵;环己烷气相硝化合成硝基环己烷工艺研究[D];湘潭大学;2010年
7 祝星;两步法蒸汽重整制氢与合成气用铈基氧载体的性能研究[D];昆明理工大学;2010年
8 王凤;16V240ZJE柴油机缸内燃烧过程数值模拟[D];大连交通大学;2010年
9 胡春飞;Na_xCoO_2体系材料的制备与掺杂研究[D];浙江大学;2011年
10 张娜;添加钒对Pd/Al_2O_3-TiO_2催化剂上醇醛催化氧化性能及表面特性的影响[D];太原理工大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 刘长林,李佩珩,王卫国,甄岩,郑菁英;轻稀土氧化物-钯催化剂对一氧化碳的氧化作用[J];北京工业大学学报;1997年01期
2 王晓东,马磊,张涛,徐长海,关文,梁东白,林励吾;In/HZSM-5催化剂上CH_4选择还原NO的研究反应条件对催化剂性能的影响[J];催化学报;1999年03期
3 汪文栋,林培琰,伏义路,俞寿明,孟明;含铈、镧低贵金属含量三效催化剂的结构与性能[J];催化学报;1999年05期
4 温斌,何鸣元,宋家庆,宗保宁,路勇,舒兴田;铈镁铝混合氧化物催化剂的脱NO_x性能[J];催化学报;2000年01期
5 王晓东,沈俭一,张涛,孙孝英,梁东白,林励吾;NO及NO_2与In/HZSM-5催化剂相互作用的微量量热研究[J];催化学报;2000年02期
6 王磊,马建新,路小峰,宗方;稀土氧化物上SO_2和NO的催化还原 Ⅰ.催化剂的活化特性和机理[J];催化学报;2000年06期
7 尉继英,朱月香,段连运,谢有畅;金属氧化物掺杂对锡锆固溶体催化剂的一氧化氮选择性还原性能的影响[J];催化学报;2003年06期
8 李平,卢冠忠,赵秀阁,肖文德;用TPD研究SO_2对NO催化氧化过程的影响[J];催化学报;2003年09期
9 贺泓,张润铎,余运波,刘俊锋;富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原 Ⅰ.Ag/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性催化还原NO的性能[J];催化学报;2003年10期
10 张涛,任丽丽,林励吾;甲烷选择催化还原NO研究进展[J];催化学报;2004年01期
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1 杜德兴,顾洁;废气再循环成分对扩散燃烧中碳烟形成影响的研究[J];燃烧科学与技术;2002年06期
2 王子军;炭化学的新领域——富勒烯——Ⅳ.富勒烯的形成机制和应用前景[J];炭素;1996年01期
3 孙福建;隋丽娜;张永恒;;K-Ba-Sm柴油车尾气碳烟氧化催化剂的制备与表征[J];青岛科技大学学报(自然科学版);2006年05期
4 顾士强;王忠;毛功平;许广举;黄慧龙;;生物柴油的碳烟形貌及影响因素分析[J];环境科学与技术;2010年03期
5 杜庆洋,杨振明,张劲松;钒酸盐对柴油机排气中碳烟氧化的催化性能[J];材料研究学报;2004年02期
6 彭小圣;林赫;上官文峰;黄震;;一种用于同时去除NO_x和碳烟的新型高效催化剂[J];上海交通大学学报;2007年05期
7 明彩兵;叶代启;刘艳丽;杨力;;钙钛矿LaMnO_3负载贵金属在催化氧化碳烟中的作用[J];环境科学;2008年03期
8 姜斌;张凤丽;张永恒;;碳烟氧化催化剂La(Nd)PbK的催化活性及抗硫性能[J];青岛科技大学学报(自然科学版);2009年05期
9 运新华,陈铭夏,施建伟,上官文峰;含钼氧化物对碳烟和NO_x的催化去除特性[J];上海交通大学学报;2005年11期
10 彭小圣;林赫;上官文峰;黄震;;煅烧温度对钙钛矿复合金属氧化物的结构及其同时催化去除NO_x和碳烟的影响[J];功能材料;2006年10期
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1 韦岳长;刘坚;赵震;靳保芳;;载体对3DOM Au/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化碳烟燃烧性能的影响[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
2 张业新;张昭良;王仲鹏;郭秋楠;魏少杰;;NOx/O_2气氛下钾对镁铝水滑石复合氧化物催化碳烟燃烧的影响[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
3 明彩兵;叶代启;刘千钧;邱作志;胡石磊;;铈锆固溶体负载LaCoO_3的催化燃烧碳烟的性能和表征[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
4 张昭良;由海晶;于鹏飞;张业新;杨云虹;辛颖;牟宗刚;;贵金属负载的Mg-Al水滑石复合氧化物对碳烟的催化燃烧[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
5 刘坚;赵震;徐春明;段爱军;姜桂元;;担载钒氧化物催化剂对柴油碳烟催化燃烧抗硫中毒性能的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
6 张昭良;于鹏飞;张业新;牟宗刚;倪献智;鲍猛;;碳烟颗粒在NOx存储-还原催化剂上的催化燃烧行为[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
7 张桂臻;赵震;刘坚;段爱军;姜桂元;徐俊峰;;大孔钙钛矿型氧化物催化剂制备及其对碳烟燃烧的催化性能[A];第五届全国工业催化技术与应用年会论文集(上册)[C];2008年
8 王志成;付名利;叶代启;梁红;;NO对LaMnO_3与La_(0.8)k_(0.2)MnO_3催化氧化碳烟活性影响研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
9 王仲鹏;王晓;王姿姿;王力;李倩;张昭良;;La/Cu掺杂LDH衍生复合氧化物催化去除碳烟和NO_x[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
10 张桂臻;何洪;訾学红;邱文革;戴洪兴;邓积光;;碳烟催化燃烧用三维有序大孔Pd-修饰三元铈锆固溶体[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
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1 特约记者 谷学涛 记者 冷春放;碳烟没了 村民乐了[N];中国石油报;2011年
2 沙立洲;中国亟须发展现代柴油机[N];中国汽车报;2002年
3 民盟伊春市委;关于改进我市公交汽车尾气对城市环境污染的几点建议[N];伊春日报;2011年
4 环轩;防治机动车排气污染刻不容缓[N];平顶山日报;2010年
5 通讯员 陈燕 记者 严峻;锡柴天然气发动机再展“低碳”魅力[N];中国工业报;2010年
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1 熊刚;煤和生物质燃烧碳烟生成的实验研究[D];清华大学;2011年
2 党帅;柴油/乙醇组合燃料燃烧与污染物生成的研究[D];清华大学;2012年
3 李倩;Co、Mn水滑石基复合氧化物催化剂上碳烟和NOx的催化消除[D];天津大学;2010年
4 隋丽娜;柴油机尾气碳烟氧化催化剂的制备与催化活性的研究[D];青岛科技大学;2007年
5 李英杰;富氧环境下碳烟还原NO_x的微观反应机理研究[D];上海交通大学;2008年
6 姚文生;镧钴钙钛矿催化剂制备及去除氮氧化物和碳烟性能研究[D];天津大学;2009年
7 付名利;二氧化硫气氛下含铈氧化物催化剂氧化碳烟的研究[D];华南理工大学;2010年
8 彭小圣;催化与高频放电耦合催化同时去除氮氧化物和碳烟[D];上海交通大学;2006年
9 张业新;柴油车尾气四效催化剂的研究[D];大连理工大学;2012年
10 刘戈;基于代表性互动小火焰(RIF)模型的内燃机喷雾燃烧大涡模拟研究[D];大连理工大学;2012年
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1 岳宗宇;基于激光诱导炽光法的碳烟测量方法研究[D];天津大学;2012年
2 魏少杰;稀土氧化物碳烟燃烧催化剂活性氧的研究[D];济南大学;2011年
3 林繁;Ba-Cu-Ce氧化物的制备与NO_x辅助碳烟催化燃烧机理研究[D];清华大学;2011年
4 王力;Pd-K-MgAlO催化碳烟燃烧和NO_x存储还原的研究[D];济南大学;2013年
5 张晓雨;特定金属元素在燃烧火焰中转化过程的数值模拟[D];华北电力大学;2013年
6 张明;MnO_x-CeO_2复合氧化物用于催化氧化柴油车排气碳烟性能的研究[D];华南理工大学;2011年
7 欧阳杰宏;等离子体对铜铈复合氧化物催化氧化碳烟的强化效应研究[D];华南理工大学;2012年
8 王志成;NO对LaMnO_3与La_(0.8)K_(0.2)MnO_3钙钛矿催化氧化碳烟活性影响[D];华南理工大学;2012年
9 晏冬霞;铈铁基复合氧化物的制备及其催化碳烟燃烧性能研究[D];昆明理工大学;2010年
10 朱昌权;碳烟和NOx同时净化催化剂表面活性氧作用机理的探讨[D];广州大学;2011年
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