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《昆明理工大学》 2010年
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碳载Au基低温燃料电池阳极催化剂电化学性能研究

李红彬  
【摘要】:燃料电池兼具高效率、无污染、无噪声、适用范围广、连续工作等优点,具有广阔的应用前景。如何提高现有铂催化剂的活性、抗中毒能力及利用率,或者开发研制高效、低价格的非铂催化剂是燃料电池商业化亟待解决的关键技术问题。甲醇、乙醇、甲酸等小分子有机物是燃料电池的重要燃料来源。 本硕士论文以电负性较强的贵金属Au为核(X=2.4),具有较高催化活性的Pt、Pd为壳的复合纳米粒子催化剂。利用Au核对Pt(或Pd)壳的供电子作用,促进了壳层金属的电催化氧化活性。 采用光化学合成的Au核@Pt壳和Au核@Pd壳复合纳米粒子为催化材料,将复合纳米粒子负载在XC-72炭黑载体上,制备Au核@Pt壳/C和Au核@Pd壳/C催化剂。经过循环伏安法(CV)、线性电位扫描伏安法(LSV)和时间-电流(I-T)测试,表明两类双贵金属催化剂对甲醇(或甲酸)的电催化氧化均具有较高的催化活性和较好稳定性。同时对复合催化剂高活性的机理进行了探讨。 主要结论如下: (1)通过UV-Vis吸收光谱、TEM、XPS等表征手段分析,证实了Au@Pt和Au@Pd双金属纳米粒子具有核-壳复合结构,当壳层金属Pt(或Pd)摩尔比例较低时双金属纳米粒子未形成完整的壳,而是形成草莓状Au核@Pt(或Pd)壳复合纳米粒子; (2)XPS分析表明,Au核@Pt壳复合纳米粒子和Au核@Pd壳复合纳米粒子中,Au核对异种金属(Pt、Pd)壳均具有明显的供电子作用,供电子作用的大小与Au的浓度有关,随Au浓度的增加而增加; (3)电化学分析表明:Au核@Pt壳纳米粒子和Au核@Pd纳米粒子制备的双金属催化剂对甲醇和甲酸的电催化氧化具有较高活性,说明Au核对Pt(或Pd)壳具有促进作用,从而提高了Au核@Pt壳和Au核@Pd壳复合结构纳米粒子的电催化活性。说明Au核@Pt(或Pd)壳纳米粒子中,Au核对异种金属(Pt、Pd)壳有供电子作用; (4)Au:Pd为4:1的Au@Pd/C催化剂对甲酸电催化氧化没有催化活性,可能是由于粒子并未形成完整的Pd壳,而是形成草莓状Au核@Pd壳复合纳米粒子,纳米粒子表面的Pd晶格不连续,缺少催化活性位等原因所导致。
【学位授予单位】:昆明理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TM911.4

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【参考文献】
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