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《昆明理工大学》 2009年
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直接甲醇燃料电池PtRuNd薄膜催化剂的结构表征和电催化研究

张洪卫  
【摘要】:直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种通过电化学反应直接将化学能转化为电能的装置,具有能量转换效率高、环境友好、安静、可靠性高等优异特性,受到人们的普遍关注。甲醇来源丰富、价格便宜、便于携带和储存,是较理想的燃料。DMFC的结构简单、质量轻、体积小、维修方便、容易操作,是便携式电子设备,移动电话和电动汽车理想的动力源。近些年来,DMFC已成为燃料电池研究与开发的热点之一 DMFC的阳极催化剂一般采用金属铂(Pt)。甲醇在铂表面吸附后,经多步脱氢反应产生吸附氢原子,氢原子进一步发生阳极反应形成质子和电子,同时生成CO等中间产物。由于CO在Pt表面具有很强的吸附能力,可占据Pt催化剂表面的活性位,从而降低Pt的催化活性,导致Pt催化剂严重的中毒现象。因此,人们通过在Pt催化剂中添加金属元素如Ru、Ni、W、Fe等及其氧化物,制备出Pt基合金催化剂以缓解中毒现象。 通过对Pt和Pt基合金催化剂制备方法的改进,可调控催化剂的表面结构和电子结构,提高催化剂的电催化性能。另外,稀土元素具有丰富的d电子轨道,易于和金属形成较强的类化学键的吸附作用,并且能够和有机小分子形成多种配位化合物。在催化剂中加入助催化剂如稀土元素Nd、Ce等,以及用稀土对催化剂载体的进行修饰,都会改变催化剂的表面结构。 离子束溅射技术制备的Pt基合金薄膜材料,具有Pt载量小、粒子团簇直径为纳米级、粒子分散性好、比表面积大等优点,已成为DMFC阳极催化剂制备的方法之一。本文采用离子束多靶溅射沉积技术(IBS),通过调节镀膜工艺,控制溅射时间和溅射的次序,在碳纤维布或载玻片基底上,溅射Pt、Ru、Nd制备出PtRuNd薄膜阳极催化剂。此外,还对Nd修饰的PtRuNd/C薄膜催化剂进行不同时间的氧化处理,并考查其催化活性。应用XPS、AFM、XRD、GlXD研究了薄膜表面的化学状态、形貌、以及薄膜表层、次表层和体相的结构,并用CO-Stripping伏安法、CV、LSV、CA等电化学方法测试了薄膜催化剂的电化学活性比表面积及其对甲醇的电催化氧化。 研究结果表明: (1)通过XRD、XPS、AFM分析表明,采用离子束溅射制备的薄膜催化剂,由于溅射过程中Pt+、Ru+和稀土Nd膜层之间的产生相互作用,使PtRu/Nd薄膜的表面结构发生改变,Nd元素的加入抑制了表层PtRu薄膜的择优生长,引起了薄膜表面形貌的粗化,致使PtRu/Nd/C薄膜催化剂的电化学比表面积增大,明显提高了催化剂对甲醇的催化活性; (2)Nd修饰PtRuNd/C薄膜催化剂经不同时间氧化处理后,粗化了膜层的表面结构,XPS的分析结果表明PtRuNd/C催化剂表面的RuO2物种数量增加,促进了电催化氧化甲醇过程中的中间产物向CO2的转变,从而提高了催化剂对甲醇的催化性能; (3)采用调控时间,控制膜层结构制备出多层的PtRu/PtNd薄膜,由于溅射产生的Pt+、Ru+和Pt+、Nd+之间的相互作用,使薄膜的化学状态和膜层结构发生变化,其衍射谱峰呈现异常宽化,Pt与Nd之间产生电子转移,从而证实了PtRu/PtNd薄膜是一种具有特殊膜层结构和电子结构的二维多层PtRu/PtNd纳米合金薄膜,电化学活性比表面积高达115 m2·g-1,在酸性溶液中电催化氧化甲醇的活性显著提高。
【学位授予单位】:昆明理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TM911.4

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