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《昆明理工大学》 2009年
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反应合成AgCuO复合材料的组织均匀化及界面结构研究

周晓龙  
【摘要】:银金属氧化物材料作为一种颗粒增强金属基复合材料,其金属氧化物第二相在基体中分布的弥散化程度,即微观显微组织的均匀性,直接影响着颗粒增强金属基复合材料的使用性能;同时,第二相颗粒与基体的界面关系也直接影响着颗粒增强金属基复合材料综合性能的提高。人们研究认为,原位反应合成制备技术能够很好地解决颗粒增强金属基复合材料的界面问题。但随之而来的是,采用原位反应合成的颗粒增强金属基复合材料的显微组织往往是胞状或第二相颗粒围绕基体的环状组织。这种微观显微组织不均匀性,造成后续加工困难或材料断裂,导致成材率不高,限制了原位反应颗粒增强金属基复合材料的大规模产业化应用,需要寻找一种系统的、行之有效的“制备—加工”相辅相成的技术来加以解决,以促进原位反应颗粒增强金属基复合材料的大规模化生产。因此,针对原位反应银金属氧化物材料微观组织均匀化的先进技术、方法的研究与探索,无疑会对该类材料综合性能的提高、促进其工业化生产提供依据和参考,也对其他原位反应金属基复合材料的发展具有很好的借鉴作用。 本文以银氧化铜复合材料为研究对象,首先开展了银氧化铜复合材料反应合成热力学、氧化铜反应长大动力学的研究;借助XRD、SEM、HRTEM等现代分析测试手段,对银氧化铜反应合成制备后的微观显微组织结构进行了细致分析。并采用大塑性变形技术对反应合成银氧化铜复合材料微观组织进行了均匀化处理,研究了大塑性变形程度对反应合成银氧化铜复合材料显微组织与性能的影响,提出了原位反应颗粒增强金属基复合材料大塑性变形组织均匀化的必备条件。最后,采用第一性原理对反应合成后银氧化铜界面的稳定性进行了模拟计算与分析。最终获得的主要结果如下: 由反应合成氧分压等热力学分析,获得了可成功制备银氧化铜复合材料反应合成制备工艺。 通过对反应合成银氧化铜反应长大动力学研究,发现氧化铜的反应与长大受到氧与铜在银基体内的扩散能力大小及银铜颗粒周围氧分压的大小决定。低温条件下,氧化铜的反应生长受沉淀析出在银基体界面上铜扩散速率的控制,高温条件下,氧化铜的反应生长受铜在银基体晶内扩散速率的控制;并受到银铜颗粒周围氧分压分布的影响,从而最终形成所生成的大部分氧化铜颗粒是沿着银基体颗粒表面分布,即形成氧化铜颗粒围绕基体的环状显微组织特征。 由大塑性变形对反应合成银氧化铜复合材料组织演变规律与性能影响研究结果表明,采用大塑性变形加工技术能够对银氧化铜这种颗粒增强金属基复合材料进行显微组织均匀化,其均匀化的必要条件是反应合成制备时获得颗粒细小的增强第二相和较大的大塑性变形应变量;同时,随着大塑性变形组织均匀化程度的提高,反应合成银氧化铜复合材料的性能得到改善。 反应合成后的AgCuO复合材料中存在立方与单斜两种晶体结构的氧化铜,且在大塑性变形银氧化铜复合材料显微组织演变规律研究中,首次发现立方结构氧化铜具有塑性变形行为,这种塑性变形行为是立方氧化铜的固有特性。 密度泛函第一性原理模拟与计算结果表明Ag/CuO(Monoclinic)界面中Ag (110)/CuO (100)-Monoclinic稳定性最好,Ag/CuO(Cubic)界面中Ag(110)/CuO(110)-Cubic稳定性最好。且在反应合成AgCuO复合材料烧结态Ag/CuO(Monoclinic)界面中也发现Ag(110)/CuO(100)-m稳定性最好。并由Ag/CuO(Monoclinic)界面第一性原理模拟计算的成键布居、电子云分布结果发现Ag/CuO(Monoclinic)稳定界面是基体银与金属氧化物中的氧与铜原子都发生键合的界面,次稳定界面是氧起桥接作用的银-氧-铜键合的界面,不稳定的界面是银与氧化铜形成一种物理吸附的界面。
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