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《昆明理工大学》 2012年
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废煤基活性炭再生制备载铁复合材料及除砷机理研究

段昕辉  
【摘要】:在多晶硅材料生产过程中,材料质量的好坏,取决于氢气气体净化的好坏,而生产过程中尾气的净化与回收通常会用到大量的活性炭,由于现有技术仍然存在不足,使得活性炭的消耗量巨大且同时伴随有大量的废弃活性炭产生。废弃活性炭是一种典型的可再利用固废资源,为此本文提出将多晶硅生产过程产生的废弃煤基活性炭进行再生利用制备优质活性炭,同时用再生活性炭载铁制备复合材料制备高附加值产品,并对废弃活性炭再生以及制备铁/炭复合材料去除水中砷的技术和相关理论进行了系统深入的研究,取得了一些有意义的结果。 1.热再生废弃煤基活性炭的技术研究 采用不同活化剂,常规加热与微波加热等不同方法再生废弃煤基活性炭,采用基于中心组合设计的响应面法(RSM),研究对再生活性炭性能有关键性影响的再生温度,再生时间以及活化剂用量等工艺参数并进行优化。结合优化工艺参数和再生活性炭结构的研究,讨论废活性炭的再生反应机理。结果表明:工艺参数对活性炭碘吸附值和得率的影响规律符合两因子交互效应二次方程模型,通过对各个因素的显著性和交互作用进行分析,得到四种废弃煤基活性炭再生优化工艺参数,分别为:a.常规水蒸气热再生,再生温度983℃,再生时间135min,水蒸气流量2g/min,再生活性炭碘吸附值1053mg/g,再生得率61%;b.常规二氧化碳热再生,再生温度985℃,再生时间120min,二氧化碳流量600ml/min,再生活性炭碘吸附值1070mg/g,再生得率67%;c.微波水蒸气热再生,再生温度950℃,再生时间60min,水蒸气流量2.5g/min,再生活性炭碘吸附值1101mg/g,再生得率69%。;d.微波二氧化碳热再生,再生温度951℃,再生时间70min,二氧化碳流量553ml/min,再生活性炭碘吸附值1111mg/g,得率70%。四种方法再生获得的活性炭产品吸附能力都能达到国家标准GB/T7701-2008优级品的要求,其中,微波加热再生所得产品的吸附性能更佳,且再生过程的能量消耗有显著降低。通过氮气吸附与SEM对不同方法对再生活性炭孔隙结构进行研究,并分析不同活化剂再生机理,再生活性炭的比表面积均在1200m2/g以上。与常规热再生相比,微波加热再生利用加热速度快,选择性加热等特点,可迅速打开废弃活性炭被堵塞的孔道,能够进一步提高再生活性炭的吸附性能,实现活性炭的高效再生。 以四种再生活性炭为原料,系统研究亚甲基蓝溶液浓度和吸附时间对饱和吸附量的影响,采用Langmuir和Freundlich吸附等温式对不同条件下获得的吸附平衡数据进行分析,再生活性炭吸附亚甲基蓝等温式可用Langmuir等温线描述,吸附过程可以用准二级动力学模型描述。结果表明:再生活性炭吸附亚甲基蓝的Langmuir饱和吸附量最低为370.37mg/g,这表明再生活性炭产品的具有比较发达的孔隙结构,可以用作液相吸附用途方面的商业活性炭用于处理染料废水,并且具有较好的效果。 采用人工神经网络(Artificial Neural Networks, ANN),建立神经网络微波加热再生废弃煤基活性炭预测模型,研究结果表明,微波加热水蒸气和微波加热二氧化碳再生废弃煤基活性炭实验的改进BP神经网络预测模型,具有较好的预测效果,预测值与实际值有较好的拟合度,其均方误差为分别为0.0060和0.0043,该模型可以用于再生实验的指导预测,具有较高的可信度和实用意义,同时,以上的研究结果也表明,响应曲面优化与神经网络预测,二者结合互为辅助的实验设计方法有较好的参考价值和应用前景。 2.再生活性炭载铁制备复合材料吸附去除水中的砷 采用微波水蒸气热再生获得的活性炭载铁制备氧化铁/活性炭复合材料,采用氮气吸附、XRD、SEM等方法对样品的孔结构、物相组成、微观形貌等进行研究,结果表明:活性炭表面负载铁主要为磁铁矿(Fe3O4)以及赤铁矿(Fe203),载铁后再生活性炭的比表面积有明显的降低。将微波水蒸气再生活性炭和活性炭复合材料对水中砷的吸附效果进行了对比研究,并采用Langmuir和Freundlich吸附等温式对不同条件下获得的吸附平衡数据进行分析,再生活性炭与活性炭复合材料吸附砷的等温式可用Langmuir等温线描述,吸附过程可以用准二级动力学模型描述。负载过氧化铁后的活性炭复合材料对砷的饱和吸附量达到1.91mg/g,是再生活性炭饱和吸附量的2.8倍,这表明通过在活性炭中添加氧化铁制备复合材料,使二者的吸附作用相结合能够获得良好的除砷效果,与现有的载铁活性炭复合材料除砷文献报道过的饱和吸附量相比,本实验中获得的氧化铁/活性炭复合材料在载铁量较低(4.05%)的情况下获得了除砷性能较好的产品。 采用密度泛函理论(DFT) Dmol3程序和CASTEP程序计算了几种经典的铁氧化物FeO、Fe203和Fe304以及FeAsO4数种晶体结构进行计算,获得了晶体参数以及结构特性、电子结构、能量特征、热力学常数的数据。通过比对结构稳定性,电子结构以及能量特征可以证明氧化铁在吸附砷后转变为砷酸铁的可能性,各种计算都表明砷酸铁与铁的氧化物相比,结构稳定性更高,从热力学上分析出砷酸铁的形成是一个自发过程,其方向都是向着生成砷酸铁的方向进行。通过第一性原理计算,肯定了用氧化铁除砷在理论上的可行性,验证了砷酸铁的生成理论,同时也为氧化铁体系除砷具体的机理研究打下基础,具有一定的参考价值和借鉴意义。 综上,论文系统研究了废弃煤基活性炭资源化处置与载铁活性炭复合材料制备除砷的理论和工艺,前者采用不同热再生方法,利用不同活化剂再生制备优质活性炭,并首次提出微波加热多晶硅生产用废煤基活性炭再生新工艺技术,获得产品质量好,并且资源利用率高、无二次污染,实现了固废资源的再利用。后者为氧化铁/活性炭复合材料的制备开辟了新的原料来源,并借助量子化学和分子力学等手段,从微观角度探讨复合材料的除砷反应,阐明其内在化学机制,验证了砷酸铁生成理论,并进一步完善了不同种类氧化铁/活性炭复合材料除砷研究的理论基础。本研究为废弃煤基活性炭的再生及综合利用提供了一种有效的手段。
【学位授予单位】:昆明理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:X705

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 吴开金;AT型载体活性炭吸附抗癌药物试验[J];福建林业科技;1997年04期
2 肖粤翔,何桢;大规模定制下的质量控制系统框架设计[J];工业工程;2003年06期
3 康鸿业,王允军,施展,高国荣,赵慕愚;磁流体净化含油污水研究[J];高等学校化学学报;1991年04期
4 李新;黄显怀;伍昌年;唐玉朝;彭艳;;饮用水除砷吸附剂的研究进展[J];工业用水与废水;2011年04期
5 闫勇;有机废气中挥发性有机物(VOC)的净化回收技术——炭吸附和膜分离[J];化工进展;1996年05期
6 姚淑华;贾永锋;汪国庆;石中亮;;活性炭负载Fe(Ⅲ)吸附剂去除饮用水中的As(Ⅴ)[J];过程工程学报;2009年02期
7 沈东,范显华,苏锡光,曾继述;锝在磁黄铁矿上的吸附行为和机理的研究[J];核化学与放射化学;2001年02期
8 周建华;共轭梯度法在BP网络中的应用[J];计算机工程与应用;1999年03期
9 林俊,章兢;反向传播神经网络收敛性的探讨[J];计算机与现代化;2005年07期
10 翁元声;活性炭再生及新技术研究[J];给水排水;2004年01期
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1 王梦松;RBF神经元网络的研究及其在复杂化学信息处理中的应用[D];浙江大学;2002年
2 王丹;径向基函数神经网络用于细菌MALDI飞行时间质谱的分类判别[D];东北师范大学;2002年
3 张于轩;多响应问题的稳健性设计优化研究[D];天津大学;2004年
4 于晓辉;进化计算和人工神经网络在多目标优化问题中的应用[D];山东师范大学;2004年
5 杨静;玉米秸秆纤维素酶水解研究及响应曲面法优化[D];天津大学;2007年
【共引文献】
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1 陈征;;一类系统的二次李雅普诺夫函数存在性的判断[J];安徽电子信息职业技术学院学报;2006年04期
2 孙小军;焦建民;何俊红;;解优化问题的遗传加速信赖域搜索算法[J];安徽大学学报(自然科学版);2008年03期
3 张家昕;段复建;;一种结合NCP函数的SQP滤子新算法[J];安徽大学学报(自然科学版);2010年05期
4 高洪;孟舒;查为民;李玲纯;张海涛;;6-3-3并联机构物理样机结构优化[J];安徽工程大学学报;2011年03期
5 蒋卉;;农业废弃物棉杆活性炭的制备及其孔隙结构分析[J];安徽农业科学;2010年35期
6 刘雪梅;蒋剑春;孙康;;活性炭孔径调控技术研究进展[J];安徽农业科学;2011年07期
7 钟贵江;唐小平;叶小丽;杨刚;;非均相Fenton试剂降解苯酚废水的条件优化[J];安徽农业科学;2012年16期
8 李兵方;胡水玲;;浅析多元凸函数的分析学性质[J];安康学院学报;2011年03期
9 张宏瑞;夏晶;;废旧活性炭的改性及其性能研究[J];现代农业科技;2011年15期
10 燕峰,李世国;汽车座椅的设计与优化[J];鞍山科技大学学报;2004年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 刘钰;韩峰;董楠;陆希成;雷鸣;;爆炸容器安全概率的统计分析方法[A];全国危险物质与安全应急技术研讨会论文集(下)[C];2011年
2 姚智颖;刘冬;;基于Kazakov线性化的迭代滤波[A];第二十九届中国控制会议论文集[C];2010年
3 朱琳琰;朱志良;张荣华;洪军;仇雁翎;赵建夫;;离子印迹聚合物对水中砷-铬离子的共吸附作用研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
4 姚海祥;;基于非参数估计方法和CARA效用函数的投资组合选择[A];第十三届中国管理科学学术年会论文集[C];2011年
5 杨晓春;李小凡;张美根;;地震波非线性反演的某些数学问题[A];中国科学院地质与地球物理研究所二○○三学术论文汇编·第二卷(青藏高原)[C];2003年
6 李艳平;何渝;;应用谷峰法求解连续函数总体极值的设计与实现[A];2006北京地区高校研究生学术交流会——通信与信息技术会议论文集(下)[C];2006年
7 潘义勇;潘平奇;;无约束优化问题的对角二阶拟牛顿法[A];中国运筹学会第九届学术交流会论文集[C];2008年
8 贾朝辉;倪勤;;一个解无约束优化问题的移动渐近线算法[A];中国运筹学会第九届学术交流会论文集[C];2008年
9 唐明筠;;无约束优化问题的一种信赖域牛顿解法(英文)[A];中国运筹学会第九届学术交流会论文集[C];2008年
10 姚馨;倪勤;;解大规模优化问题的锥模型共轭梯度法[A];中国运筹学会第十届学术交流会论文集[C];2010年
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1 谭佳琳;粒子群优化算法研究及其在海底地形辅助导航中的应用[D];哈尔滨工程大学;2010年
2 陈得宇;基于MAS的智能电压控制系统研究[D];哈尔滨工程大学;2010年
3 刘冬雁;川西高原甘孜黄土记录的早更新世晚期以来的古气候变化[D];中国海洋大学;2009年
4 王敏;分布式电源的概率建模及其对电力系统的影响[D];合肥工业大学;2010年
5 李方义;区间非概率多目标优化设计方法及其在车身设计中的应用[D];湖南大学;2010年
6 孙松;TiO_2基光催化剂的制备、结构及光催化降解VOCs性能与机理研究[D];中国科学技术大学;2010年
7 陈宇;电容层析成像反问题求解及图像重建算法研究[D];哈尔滨理工大学;2010年
8 夏洪应;微波加热典型物料制备高比表面积活性炭及演变机制[D];昆明理工大学;2009年
9 渠瑜;基于SVM的高不平衡分类技术研究及其在电信业的应用[D];浙江大学;2010年
10 方东辉;最优化问题的Fenchel对偶和Lagrange对偶之研究[D];浙江大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 张小亮;非线性规划的信赖域算法[D];河南理工大学;2010年
2 徐芳芳;优化问题的PVD算法研究[D];山东科技大学;2010年
3 朱耿峰;支持向量机在冲击地压预测模型中的应用研究[D];山东科技大学;2010年
4 韩晓峰;高斯混合模型及在探测网络社区结构中的应用[D];山东科技大学;2010年
5 易明;地震作用下渡槽结构的动力可靠度分析[D];郑州大学;2010年
6 乔小琴;基于灰理论的土石坝安全监控综合评价模型研究[D];郑州大学;2010年
7 仝伟;一类熵型的内邻近点算法及其应用[D];郑州大学;2010年
8 刘翠;水声图像阈值分割及智能优化算法的研究[D];哈尔滨工程大学;2010年
9 王东旭;糠醛渣制备活性炭及其对糠醛废水脱色性能的研究[D];大连理工大学;2010年
10 赵娜;非线性优化问题的模式搜索法[D];大连理工大学;2010年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 黄振湘;秸秆的综合利用技术[J];节能与环保;2003年01期
2 杨骏兵,凌立成,刘朗;利用聚合物共混法对活性炭材料的孔径分布进行控制的原理和方法[J];材料导报;2000年04期
3 张晓昕,郭树才,邓贻钊;高表面积活性碳的制备[J];材料科学与工程;1996年04期
4 ;Arsenic in Drinking Water and Its Removal[J];Chinese Journal of Population,Resources and Environment;2007年03期
5 刘守新,王岩,李海潮,张世润;载银光催化剂Ag-TiO_2合成及光催化性能[J];东北林业大学学报;2001年06期
6 倪明,单渊达;证据理论及其应用[J];电力系统自动化;1996年03期
7 张晓玲,史金飞,洪著财,陈永伟;敏捷制造企业的分布式质量控制系统[J];东南大学学报(自然科学版);2000年06期
8 孙君社,苏东海,李雪;秸秆同步固态发酵法生产酒糟饲料蛋白的初步研究[J];饲料工业;2002年09期
9 吴开金;AT型载体活性炭吸附抗癌药物试验[J];福建林业科技;1997年04期
10 张卓勇,刘思东,王勇;反向传播人工神经网络在分析化学重叠信号解析中的应用[J];抚顺石油学院学报;1996年03期
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1 刘守新;活性炭光再生技术与TiO_2--活性炭协同作用机制研究[D];东北林业大学;2002年
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1 黄爱玲;玉米秸秆酶水解及发酵乳酸的研究[D];东华大学;2005年
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1 张文辉 ,梁大明;我国煤基活性炭发展趋势探析[J];煤质技术;2003年04期
2 ;煤基活性炭从这里走向世界 世界活性炭在这里了解中国[J];煤质技术;2004年03期
3 本田英昌;刘杰;;活性炭石墨化处理所生成的板状物及其结构[J];新型炭材料;1987年02期
4 靳灿;赵文甲;丁莉;;我国煤质活性炭现状及发展趋势[J];才智;2009年21期
5 肖仁贵,廖霞;煤的深度除灰处理[J];贵州化工;2005年02期
6 任楠,夏建超,董安钢,唐颐;煤基活性炭制备工艺及表面性质的研究进展[J];洁净煤技术;2001年02期
7 房俊卓;王巧丽;王艳林;;煤基活性炭比表面积表征研究[J];宁夏工程技术;2010年01期
8 孙仲超;;我国煤基活性炭生产现状与发展趋势[J];煤质技术;2010年04期
9 肖仁贵,廖霞,曾祥钦;木质素对煤基活性炭影响分析[J];煤炭转化;2005年03期
10 黄毓英,吴彦伟,郭亮天,贾明,路学诗,张红;煤基活性炭去除放射性碘的性能研究[J];原子能科学技术;1988年06期
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1 杨学丽;孙同华;贾金平;;超声辅助浸渍煤基活性炭制备H2S脱硫剂[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
2 周丽娜;闫龙;胡奇林;;改性活性炭对水中微量苯酚的吸附热动力学性质研究[A];中国化学会第十五届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要[C];2010年
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1 广龙 昌麒;重庆将产“煤基活性炭”[N];中国煤炭报;2011年
2 通讯员 肖开金;神新公司科技创新硕果累累[N];新疆日报(汉);2010年
3 本报记者 赵占岭 罗明杰 成晓敏;为企业做大做强奠基[N];经理日报;2003年
4 山西证券 郭香俊;国阳新能(600348) 一颗闪亮的能源新星[N];山西日报;2004年
5 姚锋;按市场需求发展优势产业[N];中国民族报;2003年
6 张淑芹 通讯员 刘常青;求真务实开拓创新[N];科技日报;2004年
7 韩旭;自主创新实现能源化工园区可持续发展[N];中国企业报;2010年
8 格日乐其其格;鄂旗又有一批亿元项目获自治区批复[N];鄂尔多斯日报;2011年
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1 段昕辉;废煤基活性炭再生制备载铁复合材料及除砷机理研究[D];昆明理工大学;2012年
2 邢宝林;超级电容器用低阶煤基活性炭的制备及电化学性能研究[D];河南理工大学;2011年
3 张军;煤基活性炭赋磁调孔机理的研究[D];中国矿业大学(北京);2010年
4 张建波;煤直接液化残渣基炭材料的制备及应用[D];大连理工大学;2013年
5 姜勇;纳米TiO_2/磁性活性炭光催化剂制备与性能研究[D];中国矿业大学(北京);2011年
6 杨明莉;煤层甲烷变压吸附浓缩的研究[D];重庆大学;2004年
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1 邵景景;配煤制备高比表面煤基活性炭的研究[D];黑龙江大学;2008年
2 邓丹;变压吸附法脱除烟气中二氧化碳的实验研究[D];华中科技大学;2008年
3 潘阳;吸附法脱除微量乙烷的研究[D];大连理工大学;2012年
4 刘波;煤与城市固体废弃物共热解资源化研究[D];山东科技大学;2011年
5 韩露;山西典型煤种制备超级活性炭的正交试验研究[D];太原理工大学;2008年
6 舒成;煤基活性炭制备工艺研究[D];大连理工大学;2011年
7 颜凌燕;低温等离子体协同改性吸附催化剂脱除NO_X[D];安徽理工大学;2010年
8 马亚芬;煤基活性炭电极材料的改性及电化学性能研究[D];河南理工大学;2012年
9 杨旭洲;太西煤基活性炭制备研究[D];宁夏大学;2013年
10 汪小红;炭基固体酸催化剂对生物柴油合成的催化基础研究[D];西北农林科技大学;2010年
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