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《昆明理工大学》 2001年
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TiC/Si固相反应制备Ti3SiC2/SiC复合材料的反应路径研究

陈秀华  
【摘要】: 传统的陶瓷材料由于脆性较高使得它在塑性、韧性方面的应用受到限制,近年来 一些专家学者在致力于研究一种新型的结构陶瓷材料,即是综合了金属和陶瓷的一系 列优异性能的三元碳化物Ti_3SiC_2材料,由于该种材料具有优异的综合机械性能因而 被人们认为是最具有发展前景的新型陶瓷材料之一。但是由于制备比较纯的Ti_3SiC_2 三元相的工艺条件非常苛刻,获得较大颗粒的Ti_3SiC_2非常困难。而Ti_3SiC_2/SiC复相 陶瓷在某些性能方面同时兼有Ti_3SiC_2和SiC优点,因而我们通过制备Ti_3SiC_2/SiC复 合材料作为研究和利用Ti_3SiC_2优异性能的方法之一。由于固态置换原位合成反应制 备工艺简单而且成本低廉,成为我们制备Ti_3SiC_2/SiC复合材料的主要途径。 本文主要对TiC/Si的固态置换原位合成反应制备Ti_3SiC_2/SiC复合材料的反应路径 以及TiC、Si和石墨粉末真空热压反应制备Ti_3SiC_2/SiC复合材料进行了研究,对固态 置换原位反应的反应机理和固相反应进行的路径进行了分析,对生成物的形貌结构进 行了描述,对所制备的复合材料的一些物理性能进行了测试。主要研究内容和研究成 果如下: (1)Ti-Si-C三元系稳定性相图是我们定量分析TiC-Si固态置换合成反应路径的 重要手段。我们利用Ti-Si-C三元系在1000℃、1100℃、1200℃、1250℃温度下的平 衡相图和Ti-Si-C三元系中已知的物质的热力学数据,用三种不同的取值方法对该体 系中未知的三元碳化物和二元系硅化物的化合物进行了估算,同时根据热力学稳定相 平衡的条件,对Ti-Si-C三元系处于稳定状态时各组元的化学势进行计算。最后得出 Ti-Si-C三元系在1000℃、1100℃、1200℃、1250℃下各组元的稳定化学势。由各组 元的稳定化学势作出化学势稳定性相图,用它作为判断形成具有优异性能的碳化物复 合材料Ti_3SiC_2/SiC反应路径的理论分析依据之一。 (2)通过建立BC/A界面扩散反应模型,对TiC_x/Si的固相扩散反应x=1的特殊 情况进行了分析,讨论了该扩散模型可能形成的宏观结构,提出使得简单层状结构合 理化的热力学讨论,描述了在类似的三元扩散偶中该类结构的稳定性。而1200℃50h TiC/Si扩散反应中得出的界面结构为简单层状结构。实验结果验证了我们所假设的结 构模型的是合适的。根据Ti_3SiC_2与TiC结构方面的相似性和Ti_3SiC_2晶体结构内各原 子的置换特征对TiC/Si扩散反应过程的可能的原子置换路径进行分析,并给出1200 ℃50h条件下Ti、Si、C三组元的实际扩散反应路径为: Ti:TiC—TiC(块体内部)岛状的(Ti_3SiC_2+Ti-Si)—(Ti_3SiC_2层)—SiC—Si Si:Si—SiC—(Ti_3SiC_2层)—TiC(块体内部)岛状的(Ti_3SiC_2+Ti-Si)—TiC C:TiC—TiC(块体内部)岛状的Ti_3SiC_2—(Ti_3SiC_2层)—SiC—Si 昆明理工大学博士学位论文2001.4.·摘 要 Q)对制备Ti雀 /SIC复合材料的热力学因素进行了研究分析表明:在我们所 讨论的四个方程式中,随着出和C含量的增加反应方程式的自由能变化是逐渐降低 的,即更加有利于反应的进行,这同时也说明利用出和C含量的变化制备Ti庐 /SIC 复合材料和对该复合材料的性能调控是可取的。 K)根据a八 扩散偶实验结果对出原子的扩散反应抛物线动力学常数进行了 计算,并推导出a原子的抛物线动力学常数与扩散系数之间的关系为: kr=*Ds mas=0.693Ds 计算出不同温度和时间条件下的出原子扩散系数。例如经过1200’C50h处理所得到 的a的扩散动力学常数为 9.877X 109 CmZ八、扩散系数为 14.253 X 10”。mZ拓。同时对 C和Ti的扩散动力学也进行了讨论。利用Profiler软件对出、C和Ti的扩散摩尔浓 度随时间的变化进行了模拟,从衍原子的扩散的实验结果和模拟分析的对比可以得 知二者处于同一数量级内,是比较接近的。这同时也验证了我们的实验结果的可靠。 ‘u)从制备的复合材料的相组成和形貌分析的结果表明:利用所设计的固态置换 合成反应可以制备出Ti庐 亿iC复合材料,但是由于制备工艺的不同使得所制备的 复合材料的组分相中不仅含有所期待的Ti乒 卜SIC相,而且还有残存的* 以及少 量的TISi。相的存在,分析了这两相存在的原因,从所得到的复合材料的金相图中观 察到Ti卢。和a 在高温下是以团聚状形态存在的。 (6)对制备的复合材料的性能进行了测试,得到致密度较高为 99%以上的 Ti庐 /SIC复合材料,同时发现随着h、C含量的增加,复合材料中出 的量也逐 渐增多,材料的硬度增加,这主要是增强体S 的贡献;另外一方面当组织结构中是 以a 相为主时,软质点0ipC*分布其中,可以提高出 材料的韧性;热压工艺 的温度、压力对几林CyS汇复合材料的组织有很大的影响,尤其压力是造成在门80 ’C左
【学位授予单位】:昆明理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2001
【分类号】:TB333

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【引证文献】
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【参考文献】
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【同被引文献】
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