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《昆明理工大学》 2007年
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黄磷尾气吸附—催化氧化性能及机理研究

徐浩东  
【摘要】: 本文重点研究了过渡金属氧化物催化剂和酸碱催化剂催化氧化黄磷尾气中P、S杂质的性能及机理。本文筛选了制备催化剂用载体吸附剂:筛选催化剂的活性组分;在活性组分确定的前提下对催化剂吸附净化PH_3和H_2S气体做单因素实验,研究催化剂的吸附性能;对过渡金属氧化物催化剂做正交实验,确定各影响因素交互作用下的最佳实验条件;利用催化剂的吸附等温线计算吸附热;过渡金属氧化物催化剂用SEM、BET、XRD、XPS表征,酸催化剂用IR和碱吸附量热法表征,为机理研究提供数据;通过基础实验数据、吸附热和表征结果共同研究催化剂的净化机理;对催化剂的再生进行考查,确定最佳的再生方法和再生效果;用实际黄磷尾气验证催化剂的吸附性能。 分别选用ZP-3型活性炭和13X分子筛作为过渡金属氧化物催化剂和酸催化剂的载体吸附剂;过渡金属氧化物催化剂的浸渍溶液为Cu(Ac)_2,活性组分为CuO和Cu_2O,酸催化剂的活性溶液为Cu(SO)_4,活性组分为Cu(SO)_4脱水后形成的B酸和L酸;过渡金属氧化物的单因素最佳实验条件为:浸渍液浓度0.05mol/L、干燥温度120℃、焙烧温度250℃;吸附反应温度95℃;氧含量为3%,酸催化剂的单因素最佳实验条件为:浸渍液浓度0.1mol/L、干燥温度120℃、焙烧温度300℃、吸附反应温度无氧时20℃吸附效果最佳、吸附反应温度有氧时95℃吸附效果最佳、氧量为1%。 过渡金属氧化物催化剂对PH_3和H_2S吸附均主要是化学吸附,且吸附为吸热过程;催化剂的表征结果证实了催化剂表面吸附前后的变化,利用表征结果、前期的实验和计算数据初步研究了过渡金属氧化物催化剂的净化机理;实验采用的两步再生方法可获得较好的再生效果,并可防止再生带来的二次污染。 酸催化剂的吸附热证明在无氧条件下,化学吸附是一个放热过程,吸附热为71.23165kJ/mol,发生络合反应,温度降低,络合速度加快;在有氧条件下,化学吸附是一个吸热过程,吸附热为105.20229kJ/mol,PH_3在络合吸附态下发生氧化反应;表征证实了酸中心和酸中心的强弱,并证实了酸中心对PH_3的吸附;结合基础实验数据、吸附热和表征结果对酸催化剂的净化机理进行初步的研究;机理推断的再生方法基本可行,并防止再生带来的二次污染。 现场实验部分分析测定了黄磷尾气中的各种气体物质的浓度,验证了两种催化剂对黄磷尾气中各种磷、硫化物的吸附性能;考查焙烧和未焙烧对过渡金属氧化物催化剂吸附性能的影响;相同载体吸附剂上过渡金属氧化物催化剂较酸催化剂的吸附性能要略好。
【学位授予单位】:昆明理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:X781

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【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 戴春皓;黄磷尾气变换制甲醇合成气中试及新型催化剂研究[D];昆明理工大学;2009年
2 余琼粉;低浓度磷化氢吸附材料开发及机理研究[D];昆明理工大学;2011年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
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7 罗传奎;李俊华;郝吉明;;燃煤锅炉烟气脱硝控制技术[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
8 赵祥芳;金杏妹;;含铈复合氧化物催化剂催化异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
9 李茸;刘祥萱;王煊军;;纳米金属镍催化机理研究[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
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4 张勇;纳米碳纤维的批量制备技术与装置研究[D];湖南大学;2010年
5 付名利;二氧化硫气氛下含铈氧化物催化剂氧化碳烟的研究[D];华南理工大学;2010年
6 依成武;新型横向极板电除尘器研究[D];江苏大学;2010年
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9 徐耀兵;中间盐法石煤灰渣酸浸提钒工艺的试验研究[D];浙江大学;2009年
10 丁红蕾;氨基湿法烟气脱硫的机理及工业试验研究[D];浙江大学;2010年
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2 苏涛;廉价硅胶的疏水化改性及对VOCs的吸附性能研究[D];山东科技大学;2010年
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4 马江雁;锰氧化物改性沸石(MOCZ)对罗丹明B和4-氯苯酚的吸附研究[D];郑州大学;2010年
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7 李杰;明胶与改性明胶吸附/解吸水分的动力学研究[D];郑州大学;2010年
8 文婷;沸石吸附与化学沉淀法联用处理氨氮废水研究[D];郑州大学;2010年
9 张哲衡;高能燃料燃烧流场的数值模拟与结构设计[D];哈尔滨工程大学;2010年
10 孙宗贤;煤自然过程与临界着火条件的模拟研究[D];大连理工大学;2010年
【同被引文献】
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1 纵秋云,余汉涛,郭建学,张新堂,孙海燕;钾促进型Co-Mo系耐硫变换催化剂性能研究[J];催化学报;2002年06期
2 谢鲜梅,刘洁翔,宋健玲,王志忠;含铜三元类水滑石化合物的合成及其性质[J];催化学报;2003年08期
3 张竞杰;张彭义;张博;王军伟;;活性炭负载金催化分解空气中低浓度臭氧[J];催化学报;2008年04期
4 谭亚南;李枫;伊晓东;王跃敏;方维平;万惠霖;;一种制备活性氧化铝的新方法[J];催化学报;2008年10期
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10 余琼粉;易红宏;唐晓龙;宁平;王驰;;磷化氢净化技术及其展望[J];环境科学与技术;2009年10期
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 王金霞;磷酸锌化合物的低热固相合成与表征[D];中北大学;2005年
2 侯引平;中小型合成氨装置的变换工艺[D];天津大学;2005年
【二级引证文献】
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1 杨玲菲;净化黄磷尾气部分变换制合成气催化过程研究[D];昆明理工大学;2010年
2 刘兆燕;聚酰亚胺基活性炭的制备及应用基础研究[D];大连理工大学;2013年
3 邱娟;矿冶废气中低浓度羰基硫吸附剂开发及机理研究[D];昆明理工大学;2013年
【二级参考文献】
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2 何全基;瓮福黄磷尾气将全部得到利用[N];中国化工报;2010年
3 新华;黄磷尾气变废为宝[N];中国环境报;2004年
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6 本报记者 罗霞;让蓝天白云青山碧水常驻[N];云南日报;2011年
7 本报记者 罗霞;宁平主攻黄磷变废为宝[N];云南日报;2005年
8 本报记者 柯士雨;利用黄磷尾气产甲酸还发电[N];贵阳日报;2007年
9 马敏 王学谦;我国黄磷尾气净化技术获重大突破[N];中国化工报;2004年
10 本报记者 杨心平;金光化工:“三废”变宝[N];乐山日报;2007年
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1 王磊;黄磷尾气掺烧Ca基吸收剂固磷固硫研究[D];昆明理工大学;2013年
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5 马林转;循环流化床分解磷石膏及分解气体资源化研究[D];昆明理工大学;2007年
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1 吴飞;黄磷尾气中磷元素对锅炉材料的腐蚀行为研究[D];昆明理工大学;2009年
2 洪建平;锅炉用钢在黄磷尾气燃烧气氛中磷的腐蚀行为及规律研究[D];昆明理工大学;2008年
3 周洲;黄磷尾气燃烧特性初步研究[D];昆明理工大学;2012年
4 胡学琼;黄磷尾气在弗卡斯石灰窑中的资源化利用[D];昆明理工大学;2013年
5 肖卓;微生物法去除一氧化碳中的硫化氢研究[D];昆明理工大学;2011年
6 万荣惠;黄磷尾气净化中试放大研究[D];昆明理工大学;2003年
7 任占冬;净化黄磷尾气和合成气一步法制二甲醚[D];昆明理工大学;2004年
8 陈炜;低温微氧条件下净化脱除黄磷尾气中CS_2的研究[D];昆明理工大学;2012年
9 任丙南;黄磷尾气催化理论研究——脱硫、脱磷催化剂制备及其反应动力学研究[D];昆明理工大学;2004年
10 柏杨巍;低温微氧条件下AsH_3气体吸附净化研究[D];昆明理工大学;2010年
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