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《云南师范大学》 2016年
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稀土镱和铒掺杂TiO_2光催化剂制备及光催化活性研究

张美  
【摘要】:本文主要采用溶胶-凝胶法分别合成了镱掺杂二氧化钛、铒掺杂二氧化钛和镱铒共掺杂二氧化钛光催化剂。还采用微波水热合成法合成了铒掺杂二氧化钛光催化剂。溶胶-凝胶法主要用微波辐射的方式来加热合成1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([Bmim]PF6)离子液体,在盛有无水乙醇和钛酸正丁酯的反应溶液中加入已合成好的离子液体,分别选取硝酸镱和硝酸铒作为掺杂剂,对TiO_2光催化剂进行掺杂改性研究。以甲基橙为模拟污染物,对溶胶-凝胶法分别考察了镱或铒掺杂量(物质的量百分比)、离子液体加入量及其他影响TiO_2光催化剂活性的因素;对微波水热合成法分别考察了铒掺杂量、反应温度及其他影响TiO_2光催化剂活性的因素,主要得到以下结果:1、溶胶-凝胶法在盛有无水乙醇和钛酸正丁酯的烧杯中加入([Bmim]PF6)离子液体,采用微波干燥的方式制备了镱或铒或镱铒共掺杂TiO_2光催化剂,并把甲基橙作为模拟污染物,考察镱掺杂量或铒掺杂量或镱铒共掺杂量、离子液体加入量等因素对TiO_2光催化活性的影响。向装有50 mgTiO_2光催化剂的烧杯中加入50 mL甲基橙溶液,放入自制降解装置(高压汞灯300 W)反应60 min,经正交、单因素实验后筛选出最佳条件;紫外微波超声波组合催化合成仪中,则在MW、UV及MW-UV或单独MW-UV条件下,用Ti O2光催化剂降解甲基橙50 min。实验结果表明:(1)镱掺杂TiO_2催化剂的活性高于未掺杂及未加离子液体催化剂,在镱掺杂量为0.08%,离子液体加入量3.0 mL,微波干燥功率210 W,微波干燥时间20 min,煅烧温度650℃时处理3 h条件下,自制反应装置中甲基橙降解率为96.8%;紫外微波超声波组合催化合成仪中,三种反应条件下甲基橙降解率分别为3.9%、97.0%和98.1%,并且催化剂在三种条件下降解活性的大小始终为:MW-UVUVMW。(2)铒掺杂TiO_2光催化剂的活性高于未掺杂及未加离子液体催化剂,在铒掺杂量为0.4%,离子液体加入量3.0 mL,微波干燥功率70 W,微波干燥时间10 min,煅烧温度650℃时处理3 h条件下,自制反应装置中甲基橙降解率为97.2%;紫外微波超声波组合催化合成仪中,MW-UV反应条件下甲基橙降解率为98.5%(3)镱和铒共掺杂Ti O2催化剂的活性高于镱或铒单掺杂催化剂,在镱和铒掺杂量分别为0.08%和0.2%,离子液体加入量2.0mL,微波干燥功率210 W,微波干燥时间20 min,煅烧温度650℃时处理3 h条件下,自制反应装置中甲基橙降解率为98.0%;紫外微波超声波组合催化合成仪中,MW-UV条件下甲基橙降解率为99.3%。(4)制备的三种掺杂型TiO_2-Yb、TiO_2-Er和TiO_2-Yb-Er光催化剂,均具有较高的光催化活性,在同一降解条件下的催化活性始终为:TiO_2-Yb-ErTiO_2-ErTi O2-Yb。2、微波水热合成法在盛有无水乙醇和钛酸正丁酯的反应溶液中加入掺杂剂硝酸铒,将所得白色溶胶转入聚四氟乙烯高压反应釜中,在铒掺杂量为0.4%、反应温度160℃、反应时间3 h、微波功率600 W及650℃下煅烧3 h,制得TiO_2-Er光催化剂,并用甲基橙降解50 min后再与溶胶-凝胶法的进行对比。实验结果表明:铒掺杂TiO_2催化剂的活性高于未掺杂催化剂,且微波水热合成法所制得TiO_2-Er催化剂活性高于溶胶-凝胶法所制得催化剂的活性;铒掺杂量为0.4%,反应温度160℃,反应微波功率600 W,反应时间3 h,煅烧温度650℃时处理3 h条件下,自制反应装置中对甲基橙降解率为99.1%;紫外微波超声波组合催化合成仪中,MW-UV反应条件下对甲基橙降解率为100%。3、催化剂结构测试与表征分别用XRD、SEM、IR、BET、PL和ICP-AES等方法对所制得TiO_2-Yb、TiO_2-Er和TiO_2-Yb-Er三种掺杂型催化剂进行分析测试和表征。结果表明:溶胶-凝胶法合成三种催化剂的粒径分别为12.45、10.65和10.80 nm,而微波水热合成法制备的TiO_2-Er的粒径为9.35 nm,催化剂的结晶及分散性均较好,颗粒的形貌均为球形,且催化剂表面含有较多的羟基,因而具有较高光催化活性。本文采用溶胶-凝胶法和微波水热合成法制备的稀土元素掺杂型TiO_2光催化剂具有较高光催化活性。溶胶-凝胶法中离子液体的掺入为TiO_2催化剂的制备及改性提供了新思路和新方法,并且使离子液体的应用范围得到了拓展。微波水热合成法则利用其高温高压的反应环境,溶解一些较难溶的物质,再经重结晶、分离及高温煅烧处理后得到催化活性较高的催化剂。通过微波水热法制备高活性掺杂型TiO_2光催化剂丰富了微波化学的研究内容。
【学位授予单位】:云南师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;O644.1

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