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钴卟啉及其衍生物的合成及光催化CO_2还原的研究

雷云付  
【摘要】:二氧化碳的大量排放,造成严重的环境问题。利用廉价金属有机配合物光催化还原CO_2是近几年来科学家的研究热点。将CO_2还原为CO是缓解了CO_2的大量排放,解决环境问题的有效途径。本文以母体卟吩化合物为配体,在卟吩上引入简单的不同的取代基团合成了七种卟啉配体L1、L2、L3、L4、L5、L6和L7;基于这七种配体以使用廉价、常见的钴为催化的金属中心合成了七种钴(Ⅱ)卟啉配合物C1、C2、C3、C4、C5、C6和C7,又以这七种钴(Ⅱ)卟啉配合物为平面配体,以磷酸酯为轴向配体,通过Co-P键的有效结合,成功制备了七种钴卟啉配合物C1’、C2’、C3’、C4’、C5’、C6’和C7’;对合成的配合物进行了光催化性能和光谱性质的探索和研究,具体研究情况如下:1、合成7个新型卟啉及其衍生物,并利用UV-Vis、1H-NMR、MS、XPS和X-射线单晶衍射对它们的组成和结构进行了表征。对配合物C6’进行了XPS测定,在XPS谱图中780.4 eV与标准卡中CoO的780.4 ev相同,而谱图中796.2eV与标准卡中Co(NO3)2的796.3 ev相接近,说明C6’中的钴元素为Co(Ⅱ)。2、在进行光催化CO_2还原为CO的过程中,对所有参与的光催化反应进行条件优化,得出最优反应条件(光敏剂:钌吡啶,牺牲剂:TEOA,溶剂:CH3CN,溶剂:牺牲剂体积比=2:1)。在最优条件下,钴卟啉配合物C4催化效果最好,相同条件下CO的TON值达到268,而配合物C7催化效果最差,CO的TON值为167;而在钴卟啉衍生物中C4’催化效果最好,CO的TON值达到279,而配合物C7’催化效果最差,CO的TON值为185。这说明了吸电子基团(-CF3)的催化效果比供电子基团(-CH3、-OCH3、-OH)的好。3、对配合物C2’和C3’晶体数据进行分析,得到了两种新型配合物的空间结构,并验证了亚磷酸二乙酯在整个钴卟啉结构的上方,磷酸二乙酯的磷元素与钴卟啉的钴元素形成Co-P键,形成五配位。4、对配合物C1和C2进行电化学测试,对比氧化还原电位差异验证了供电子基团的引入会导致氧化还原电位的降低。


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