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《西北大学》 2011年
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金属离子掺杂TiO_2纳米管制备及光催化还原CO_2性能研究

温凯  
【摘要】:近年来,工业迅速发展的同时,人们面临着两大问题,可再生能源的日益匮乏及化工生产对环境造成重污染。然而,利用光催化反应制备一系列化工产品正好解决了上述问题。TiO_2因其具有无毒、廉价、催化活性高等优点被广泛的应用于光催化反应中。但是,颗粒状的纳米TiO_2对可见光利用率不高是光催化反应一直不能工业化的原因。因此,学者们尝试采用物理和化学方法改变TiO_2的颗粒状结构,例如将其制备成纳米管、纳米棒、纳米线和纳米薄膜,并对其进行金属掺杂,期望提高TiO_2的光催化反应效率。 本文以钛酸四丁酯为钛源,采用改良溶胶-凝胶法制备了纳米TiO_2颗粒。设计了单因素实验研究了原料配比、反应温度、反应时间和煅烧温度等因素对制备纳米TiO_2催化剂的影响。经XRD、BET、SEM、TG/DSC和Uv-Vis等仪器表征催化剂得知,纳米TiO_2颗粒平均粒径为94.2 nm、锐钛矿晶型、比表面积为54.31 m2/g、最佳煅烧温度为500℃、对紫外光有较强吸收,对可见光响应较弱。 本文以纳米TiO_2颗粒为前驱体,采用水热法制备出TiO_2纳米管,并对其进行金属离子(Fe3+、Cu2+、Cr3+、Co2+、Al3+)掺杂,得到了金属离子掺杂的TiO_2纳米管。研究了水热反应时间、水热反应温度、煅烧温度及前驱体用量对TiO_2纳米管光催化活性的影响,通过正交试验对TiO_2纳米管的制备条件进行了优化。经SEM检测得知纳米TiO_2颗粒经水热处理后形成了管状物,管径均小于30 nm,管长大于500 nm;经XRD检测得知未掺杂的TiO_2纳米管为锐钛矿;BET测试得知其比表面积为154.3 m2/g;经TG/DSC检测得知最佳煅烧温度为300℃; Uv-Vis检测发现TiO_2纳米管催化剂对紫外和可见光均有较大提高。 本文以TiO_2纳米管为催化剂、紫外灯为光源,在自行设计的光催化反应装置中进行还原CO2制备CH3OH实验。以单因素实验和正交实验结合确定了光催化还原CO2的最佳反应条件。实验结果表明Fe3+、Cu2+、Al3+离子掺杂TiO_2纳米管反应制得CH3OH产量较高,Co2+、Cr3+离子掺杂的TiO_2纳米管虽然对紫外光和可见光有较好的吸收,但其光催化反应能力一般。 本文还进行了光催化还原CO2制备CH3OH反应动力学研究,结果表明反应温度为30℃、40℃时产物CH3OH浓度与时间的关系分别为C=29.94t0.043、C=13.7t0.54。计算活化能得知TiO_2催化剂的加入降低了光催化还原CO2制备CH3OH反应的能垒,使反应更易进行。
【学位授予单位】:西北大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O614.411

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【参考文献】
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