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《西北大学》 2016年
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煤液化残渣基炭材料制备及其催化CH_4-CO_2重整研究

刘朋  
【摘要】:本课题以神华集团煤直接液化制油工艺过程中产生的30%液化残渣的应用以及煤干馏、煤焦气化等过程产生的排放气中CH4和CO2排放大、化工利用率低的现状为背景,提出以煤直接液化残渣为碳源供体来制备高比表面积炭材料,并且将所制备的炭材料作为催化CH4-CO2重整制合成气的一个应用。炭材料制备采用KOH活化法,大体步骤为液化残渣与试剂机械混合均匀之后移入管式炉中隔绝空气进行炭、活化一体反应,所得粗样品经研磨、洗涤、过滤、干燥后即得实验用炭材料样品。对所制得样品借助TG、SEM-EDS、BET、XRD、FT-IR,固定床等表征仪器进行表征,从而进一步探究液化残渣基炭材料的失重行为、灰分、微观结构、比表面积等影响因素以及这些因素对CH4-CO2重整制合成气反应催化活性的影响。炭材料制备考察结果表明:将液化残渣作为碳源供体可以制备高比表面积活性炭材料,在碱炭比为3、10℃/min的升温速率在450℃炭化30min、850℃活化90 min的工艺条件下,所得炭材料收率为43.1%、比表面积达到1631m2/g;残渣经KNO3预氧化后所制得的炭材料不仅具有更高的比表面积和孔容,并且石墨化程度较无KNO3预氧化高;随着KOH用量,即碱炭比的增加(1-3),所制备炭材料虽比表面积呈增加趋势,但样品收率有所下降。另外,随着碱炭比的增加,石墨化程度整体呈下降趋势;酸洗所得样品一定程度上脱除了某些内在金属矿物质,其表面光亮度较水洗样品暗;不同制备条件下所得炭材料所含官能团相似,主要有醚氧基、羧基和酚羟基,其表面形貌均沟沟壑壑,有大量孔分布在上面。炭材料在常压固定床催化CH4-CO2重整制合成气反应考察结果表明:残渣基炭材料对于CH4-CO2重整有良好的催化活性;残渣经KNO3预氧化后所制得的炭材料催化效果较无KNO3预氧化好;随着碱炭比的增加,所得炭材料的催化能力也逐渐提高,体现在原料的高转化率上;水洗样品较酸洗样品的整体催化效果要好,体现在长时间的稳定性上;原料气转化率呈现先降低后逐渐升高经长时间反应下再降低的趋势;对反应前后的炭材料样品表征对比分析知,反应后比表面积下降,但介孔面积相对增加;长时间反应后的炭材料样品含氧官能团大幅下降;较短时间反应后,XRD检测到炭材料内部有更多的铁单质以晶形结构显现出来,继续长时间的反应下XRD检测到的铁单质晶形的峰强度减弱,检测到有碳化铁晶形的杂峰出现,同时,长时间反应后的炭材料石墨化程度增强;炭材料反应前后,损失率比较大。综合考虑,炭材料的比表面积、孔容、孔径,炭材料内部矿物质、含氧官能团、及其内部微观结构都对CH4-CO2重整的催化活性有影响,催化机理复杂,目前尚未定论。
【学位授予单位】:西北大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ426

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