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《西北大学》 2019年
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基于功能纳米材料的电化学传感与POC快速检测研究

许锦琼  
【摘要】:随着电化学传感器在生物医疗、食品安全和环境监测等领域的广泛应用,对其分析性能的要求越来越高,因此,如何构置高性能、便携的电化学传感器成为国内外电分析工作者所关注的热点问题之一。本论文基于纳米材料构置了两种无酶电化学传感器和三种电化学生物传感器,建立了葡萄糖和展青霉素电化学检测的新方法,并以血糖仪作为检测手段实现了多种疾病标志物的POC检测。该研究可为疾病标记物和食品污染物的检测提供参考,也可为电化学传感器在POC检测中的应用提供借鉴。论文共分为四章,作者的主要贡献如下:1.制备了AuNP、AuNPs/Ni(OH)_2 NS和AgNW@NiCo LDH三种纳米材料,并基于此构置了有酶和无酶两种类型的葡萄糖电化学传感器,研究了它们对葡萄糖的电催化行为,建立了葡萄糖检测的新方法。研究表明,AuNP-CHIT为GOx的固定提供了好的微环境,进而提高了GOx的直接电子转移效率,并且基于GOx-AuNP-CHIT的酶催化传感器,对葡萄糖的检出限为0.01 mM,线性范围为0.05-1.2 mM;AuNPs/Ni(OH)_2 NS和AgNW@NiCo LDH两种纳米复合材料表现出了对葡萄糖较高的催化活性,基于AuNPs/Ni(OH)_2 NS的电化学传感器,检测葡萄糖的葡萄糖的工作电位为0.5 V,检出限为0.66μM,线性范围为0.02–6.0 mM;基于AgNW@NiCo LDH的电化学传感器检测葡萄糖的工作电位为0.4 V,检测葡萄糖的检出限为0.71μM,线性范围为0.02–6.0 mM。以上两种无酶葡萄糖糖传感器均具有更负的工作电位,因此抗干扰能力更强。2.制备了黑磷纳米片(BPNS),并以BPNS为基体材料利用静电吸附法和原位还原制备了两种AuNPs-BPNS纳米复合材料,构置了基于BPNS、AuNPs-BPNS(静电吸附法)和AuNPs-BPNS(原位还原法)的展青霉素适配体传感器,建立了展青霉素的电化学检测新方法。研究表明,基于BPNS的适配体传感器检测展青霉素的检出限为0.50nM,线性范围为1.0 nM到1.0μM;基于AuNPs-BPNS的适配体传感器检测展青霉素的检出限为0.053 nM,线性范围为0.1 nM到10.0μM;基于AuNPs-BPNS的双信号比率型适配体传感器检测展青霉素的检出限为0.043 nM,线性范围为0.1 nM到100.0μM。这三种传感器均表现出较为优异的分析性能,但与单信号传感器相比,双信号比率型传感器具有更低的检出限和更宽的线性范围。3.以血糖仪为检测手段,基于酶级均相反应建立了谷胱甘肽和甘油三酯的快速检测新方法。该方法检测谷胱甘肽的检出限为0.08 mM,线性范围为0.24 mM-1.2 mM;检测甘油三酯的检出限为0.17 mM,线性范围为0.5-1.5 mM;并在此基础上,基于纳米介孔硅的调控释放,实现了RNase H、mRNA和肌钙蛋白的POC检测,检测RNase H的检出限为0.032 U mL~(-1),线性范围为0.06-6 U mL~(-1);检测mRNA的检出限为0.91μM,线性范围为1.66-20.0μM;检测肌钙蛋白的检出限为0.067μM,线性范围为0.01 nM-1.0μM。基于血糖仪的POC检测具有便携、操作简单等优点。
【学位授予单位】:西北大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TB383.1;O657.1;TP212.2

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