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腐殖酸在铀成矿过程中配位作用的实验模拟研究

张维海  
【摘要】:油、气、煤和铀矿等多种能源矿产在沉积盆地内共存富集、成藏成矿现象普遍存在,它反映了沉积环境中有机质演化和铀等金属元素迁移、聚集成矿的地球化学过程和相互作用的结果。因此,开展多种能源矿产同盆共存的形成机理与赋存条件方面的研究工作,不仅有助于完善现有的油气成因理论和铀矿成矿理论,而且对减少日益复杂的矿产能源勘探风险,提高勘探的成功率和准确率也具有非常重要的理论和现实意义。 在研究多种能源同盆共存机理的过程中,实验模拟研究起到了十分重要的作用。为了探讨有机质对铀矿成矿的影响,本论文选用了一些有机质的类似物作为模拟实验原料,通过与铀酰离子进行水热反应来研究有机质在铀成矿过程中的化学作用。由于有机质的还原作用已经研究的比较透彻,故本文对有机质在铀迁移过程中的配位作用进行了详细的实验模拟研究。 利用简单的芳香有机酸来替代腐殖酸,与铀酰离子进行水热反应,得到了二十多种有机酸铀配合物,而且获得了其中七种配合物的单晶结构。在这七种配合物中,有机酸主要利用羧基和铀形成配位键,且羧基的配位形式多种多样,因此所形成配合物的结构也较为复杂,既有零维的单核、双核结构,又有一维的链状、螺旋链结构,还有三维的网格结构。研究表明,这些配合物在水溶液和空气下能稳定存在,因此推测铀在迁移过程中,可能会以这些配合物的形式存在。 另外,在水热条件下,还利用这些芳香有机酸合成了三个铀的异核金属配位聚合物,这为铀的异核金属配合物家族增添了新的成员。在铀-钾异核配位聚合物中,存在一个文献中尚未报道过的钾-铀-氧二维层状结构,而且对硝基苯甲酸在此配合物中同时利用羧基和硝基进行配位的情况也较为罕见。除此之外,还得到了一个类似分子筛的具有微孔结构的有机酸铜配位聚合物。该配合物由结构新颖的四核铜单元和均苯三酸配体组成,其在小分子气体吸附和分子过滤等方面具有潜在的应用价值。


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