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《西北大学》 2006年
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多氮杂环配体与过渡金属有机酸盐构筑的配合物的研究

周利君  
【摘要】:利用分子识别和分子组装原理来设计和构筑具有新颖结构的配位超分子,尤其是配位聚合物或超分子聚合物是当今化学、材料、医学和生物学等领域的前沿和热点课题,这不仅在于对此类课题的研究将有利于获得分子实体之间通过共价键和非共价键作用进行组装、缠绕、甚至拓扑结构连结等有利信息,更重要的是其所具有的特殊物理和化学性质,及在光、电、磁、催化、分子识别、吸附、离子交换、气体储存、生物活性等领域展现出潜在的应用前景。目前研究表明,合理设计和选取特定的有机构建基元,并运用特定的组装策略构筑目标配合物,是合成的关键,也是该领域极具挑战性的难课题之一。本文通过具有生物活性的配体2-(2'-吡啶)苯并咪唑(Hpb)和两个吡啶胺配体2,6-(二-(2-吡啶氨基))吡啶(tpda)、二[6-(2-吡啶胺)吡啶-2-吡啶基】胺(teptra)与有机单酸、多酸及羟基多元羧酸在不同条件下反应,合成得到16个化合物:Hpb(1)、[Cu_4(pb)_4(cro)_4(MeOH)_2]·2MeOH (2)、[Cu_2(pb)(Hpb)(mac)_3(MeOH)] (3)、[Cu(Hpb)(acr)_2(H_2O)] (4)、{[Cu(Hpb)(mal)]·H_2O}_n(5)、[Cu(Hpb)_2(NO_3)]·NO_3(6)、[Co(bpdc)(Hpb)(H_2O)]_n (7)、tpda (8)、[Cu(tpda)(fum)(H_2O)] (9)、[Ni(tpda)_2]·(mal)·(H_2O)(10)、[Ni(tpda)_2]·(NO_3)_2(11)、{[Co(bpdc)(tpda)]·1.5H_2O}_n(12)、{[Co(HCOO)_3]·2.5H_2O}_n (13)、[Cu(teptra)(dhbd)]·CH_3OH (14)、[Cu(teptra)(mac)]·mac(15)、[Co(phen)_3]·(Hhbd)·H_2O(16)。对所合成的化合物进行了单晶结构测试和分析,运用元素分析、红外光谱、紫外光谱、荧光光谱、热分析、循环伏安、变温磁化率等技术进行了谱学表征和性能研究。结果表明,配体Hpb(1)在配合物中存在两种状态:中性和去质子化。在与双核笼结构的不饱和有机酸铜键合后,所得的配合物2、3、4、5的结构却发生变化,不同于有机单酸金属源的结构。配体tpda(8)和teptra都具有(微)螺旋结构,并有较大的空间位阻,其所形成的多维超分子配合物9、10、11、14、15是通过配位键、氢键和π-π堆积协同作用构筑的。有趣的是,配合物7和12在水热条件下得到4,4'-联苯二甲酸以不同方式桥联的一维聚合物链,由于分别引入不同的封端配体Hpb和tpda,形成了不同的拓扑结构,前者为包含氢键网穿插的假的锁烃类超分子配合物,后者为具有开放式隧道的三维超分子结构。最值得注意的是配合物13,将配合物12中的4,4'-联苯二甲酸替换为对苯二甲酸就得到了令人意想不到的结构:由甲
【学位授予单位】:西北大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O641.4

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【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 高玲;含氮、氧、硫配体配位聚合物的合成与性能研究[D];河北工业大学;2007年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李旭东;荚荣;吕飒音;唐文忠;;不同缓冲体系下pH值对裂褶菌F17产锰过氧化物酶的影响[J];安徽大学学报(自然科学版);2006年05期
2 潘见;张晨光;;槲皮素与Cu~(2+)、Zn~(2+)的配位色谱分离特性计算机模拟研究[J];安徽化工;2006年02期
3 陈士昆,刘道富;环糊精催化茂锆衍生物的合成反应研究[J];安徽工程科技学院学报(自然科学版);2004年01期
4 齐治国;史高峰;蒋玉梅;周孝缘;孙浩冉;;甘肃凹凸棒矿石伴生碘含量测定及应用初探[J];安徽农业科学;2007年02期
5 曲冬梅,弓爱君,高鹤永,邱丽娜;反相高效液相色谱法直接检测芳香族氨基酸[J];氨基酸和生物资源;2004年04期
6 降青梅;果秀敏;刘海燕;纪姝晶;;Ce(IV)离子氧化环己酮的反应动力学及机理[J];保定学院学报;2008年02期
7 谢婷婷;韩春英;张丽丹;;(C_(10)H_9N_2)_3·PMo_(12)O_(40)配合物晶体的合成和漫反射光谱分析[J];北京化工大学学报(自然科学版);2007年S2期
8 陶凤云;张新妙;马润宇;;溶菌酶结晶的研究进展[J];北京联合大学学报(自然科学版);2006年03期
9 马钦彦,陈遐林,王娟,蔺琛,康峰峰,曹文强,马志波,李文宇;华北主要森林类型建群种的含碳率分析[J];北京林业大学学报;2002年Z1期
10 黄振钟;吴欣欣;陈莉莉;陈受惠;张华香;;PEG-(NH_4)_2SO_4-8Q5SAC双水相分光光度法测定工业废水中的微量铜[J];江西师范大学学报(自然科学版);2006年02期
中国重要会议论文全文数据库 前4条
1 庄玲华;王国伟;;无甲醛抗皱整理剂DEMN的合成及应用[A];“浙江宏达”杯第三届全国印染新技术暨助剂新产品新成果学术交流会论文集[C];2009年
2 祁春华;;七叶皂苷钠与α_1-酸性糖蛋白相互作用的电喷雾质谱研究[A];中国化学会第26届学术年会化学生物分会场论文集[C];2008年
3 陈昊鸿;赵景泰;;晶体学技术类著作翻译浅谈[A];第十届全国X射线衍射学术大会暨国际衍射数据中心(ICDD)研讨会论文摘要集[C];2009年
4 郝洪庆;张智群;万仕刚;林以玑;章慧;;一对手性对映体的合成、结构与性质[A];第四届全国分子手性学术研讨会暨2011绿色手性论坛论文摘要集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 周彬;介孔材料MCM-41组装体的光学性能研究[D];长春理工大学;2010年
2 赵丽芳;芳香羧酸类稀土配合物的合成、表征及性质研究[D];陕西师范大学;2010年
3 朱立才;植物多酚的高速逆流色谱分离及特性研究[D];华南理工大学;2010年
4 郑晓凤;磺基苯甲酸银配位聚合物的合成、结构和性质研究[D];浙江大学;2011年
5 麻秋娟;基于有机载体的荧光化学传感技术用于重金属离子检测[D];湖南大学;2009年
6 张向东;金属配合物中的弱相互作用研究[D];东北师范大学;2002年
7 李阳光;新型多金属氧簇分子基化合物的合成、表征及性质研究[D];东北师范大学;2003年
8 张江润;含氮、硫杂环配体及其配合物的合成及结构研究[D];南京理工大学;2002年
9 卑凤利;含氮杂环配体及配合物的合成、结构及其量子化学理论研究[D];南京理工大学;2002年
10 韩巧凤;含黄原酸、磷酸酯和席夫碱等配合物的合成、晶体结构及性能研究[D];南京理工大学;2002年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 黄得和;氮杂环席夫碱及其配合物的合成、晶体结构与抑菌活性研究[D];南昌航空大学;2010年
2 张颖;四种药物的毛细管电泳电化学发光法分析[D];郑州大学;2010年
3 王玉芳;邻氨基对苯二甲酸类希夫碱配位聚合物的合成、表征及抑菌活性研究[D];中国海洋大学;2010年
4 张珊珊;吡啶基咪唑啉酮类金属配合物的合成、晶体结构及性能研究[D];广西民族大学;2010年
5 闫斌斌;原料乳掺假、抗生素残留快速检测方法研究[D];新疆农业大学;2010年
6 曹青;生物无机配合物的合成、表征及XRD谱图的从头测定[D];华东理工大学;2011年
7 徐慧红;以苯并咪唑衍生物为配体的金属有机配合物的合成、结构及性能[D];福建师范大学;2010年
8 邓爵安;烯胺酮类化合物合成新工艺研究[D];广东药学院;2010年
9 尚可霞;三氮唑、吡嗪类配体及其配合物的合成、晶体结构和性能研究[D];西北师范大学;2010年
10 马成海;新型卟啉的合成、表征及其光谱性能的研究[D];西北师范大学;2010年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 郝保红;黄俊华;;晶体生长机理的研究综述[J];北京石油化工学院学报;2006年02期
2 马春宏;王仁章;郭东刚;刘春玲;林雪;徐吉庆;;梯形(phen)Zn—O—MoO_2晶体的水热合成与表征[J];东北师大学报(自然科学版);2006年01期
3 隋爱香;徐兴玲;唐宗薰;;一类新型的多孔材料——多孔配位聚合物[J];大学化学;2006年04期
4 李伟;方瑞云;;邻菲罗啉、间苯二甲酸和Ce~(3+)配合物的合成及晶体培养[J];广东化工;2006年10期
5 孙为银,费宝丽,舒谋海,唐雯霞,郁开北;新型一维麻花状超分子配合物的合成与结构[J];高等学校化学学报;2000年01期
6 李冬梅,李亚丰,邢永恒,王仁章,刘淑清,孙浩然1王铁钢,徐吉庆,邢燕,林永华,贾恒庆;含柠檬酸配体的钼硫簇合物的合成与晶体结构的测定[J];高等学校化学学报;2000年10期
7 陶偌偈;刘宝林;李付安;程延祥;牛景杨;;新型层状异金属配位聚合物{[(CuL)_2Sr(H_2O)·Sr_2(H_2O)_7]·2H_2O·0.5CH_3OH}_n的合成、表征及晶体结构[J];高等学校化学学报;2006年08期
8 杨建明,温晓燕,吕剑;含氧芳香族苯环化合物的加氢催化剂研究进展[J];工业催化;2003年03期
9 谭迪;杨克儿;佟珊玲;阎雁;;无溶剂微波法合成meso-苯基四苯并卟啉锌[J];化学与生物工程;2006年07期
10 申屠宝卿;吴建一;翁志学;;聚合物配位体结构对钴卟啉氧结合性能的影响[J];化工学报;2006年02期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 周秋香;含氮、氧配体配位聚合物的合成、表征及应用[D];河北工业大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前7条
1 刘宏伟;苯酚氧化羰基化催化合成碳酸二苯酯的研究[D];河北工业大学;2002年
2 于文娟;几个含氮、氧多齿配体配位聚合物的超分子组装及结构表征[D];暨南大学;2003年
3 陈春雪;金属有机配位聚合物的合成、结构与性能研究[D];北京化工大学;2003年
4 岳琳;含氮、氧配体配位聚合物的合成及结构分析[D];河北工业大学;2005年
5 别海英;氮配和氧配过渡金属超分子化合物的合成、结构与性能研究[D];吉林大学;2005年
6 刘哲;以吡啶氮氧化物和硫氰酸根为配体的Cu(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)配位聚合物的合成、表征和磁性研究[D];山东师范大学;2006年
7 张凤霞;氮杂芳香环配体配合物的合成、表征及性质研究[D];山东师范大学;2006年
【二级引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 李莎莎;新型吡啶羧酸类配位聚合物的合成、表征及应用[D];河北工业大学;2010年
2 李丽楠;含N、O杂原子的金属配位聚合物的合成、结构解析与性质研究[D];云南大学;2010年
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