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《西安电子科技大学》 2019年
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QDSSCs对电极的设计、制备及电化学性能

纪璇  
【摘要】:量子点敏化太阳能电池(QDSSCs)因具有理论效率高、制备工艺简单且价格低廉等优势而备受关注。QDSSCs主要由光阳极、电解液和对电极组成,形成“三明治”结构。对电极是QDSSCs的重要组成部分,起着电荷传输以及催化还原电解液的关键作用。对电极与电解液界面的氧化还原反应,实质上是电荷在电极/电解液界面的转移。本论文以QDSSCs对电极材料为研究对象,研究其对电荷收集及电极/电解液界面电荷转移过程的促进机理。本文首先以CH_4N_2S为氮硫源,采用水热法制备氮硫共掺杂石墨烯对电极,结合XRD、SEM、XPS及电化学分析,探究掺杂量及水热温度对石墨烯电化学性能的影响规律。结果表明:氮硫共掺杂有助于形成3D网状片层结构,该结构能有效增强对电极在电解液中的浸润性;氮、硫原子嵌入片层结构中使石墨烯表面电子自旋态和电荷密度不对称,提高了对电极对S_n~(2-)的还原活性。进一步探究水热温度对石墨烯电化学性能影响发现:当水热温度为200℃时,氮硫共掺杂石墨烯在兼具3D网状片层结构的同时,拥有较大的比表面积,能够为催化还原反应提供更多的活性位点,进一步降低电荷传输阻抗(R_(ct))。以所制备的对电极及CdS/CdSe共敏化TiO_2为光阳极制备QDSSCs,器件光电转换效率为2.3%,相比以纯石墨烯为对电极的QDSSCs转化效率提高147%。随后分别采用水热法和溶剂热法制备Co_(0.85)Se薄膜,结合XRD、SEM、EDS及电化学测试分析Co_(0.85)Se薄膜的生长机理及电化学特性。结果表明:水热法不能制备致密均匀的Co_(0.85)Se薄膜,且存在Se杂质,使得电极/电解液界面电荷传输受阻。采用溶剂热法制备Co_(0.85)Se薄膜时,反应物起始浓度对Co_(0.85)Se薄膜的生长存在较大影响,当反应物Co~(2+)浓度为8 mM时,可制备出连续均匀致密的Co_(0.85)Se薄膜,其R_(ct)最低。结果表明该电极对电解液中的S_n~(2-)具有良好的催化活性,能够有效提高对电极的电化学性能。采用该Co_(0.85)Se薄膜对电极制备的QDSSCs,其PCE值较文献报道提高了14%。最后采用溶剂热法制备Co_(0.85)Se/石墨烯复合对电极,结合XRD、SEM及EDS分析发现,Co_(0.85)Se颗粒能够均匀生长在石墨烯片层结构中。电化学测试证实,石墨烯能将外电路电子快速传输到Co_(0.85)Se颗粒,经Co_(0.85)Se快速催化还原电解液中的S_n~(2-),从而快速完成电池内部的循环过程。相比由单一材料制备的对电极,Co_(0.85)Se/石墨烯复合对电极的导电性及催化活性均得到有效增强。以Co_(0.85)Se/石墨烯复合薄膜为对电极、CdS/CdSe共敏化TiO_2为光阳极制备的QDSSCs光电性能为:J_(sc)=9.69 mA/cm~2,V_(oc)=0.56 V,FF=47.94%,PCE=2.6%。
【学位授予单位】:西安电子科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TM914.4

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