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Mo系Keggin型结构杂多酸盐的合成、表征及对染料废水的催化氧化特性

张治宏  
【摘要】:染料废水是一种典型的高色度工业废水,具有排水量大,有机物浓度高,成分复杂,毒性强,生化降解性差的特点,因此处理达标难度大,其高效处理方法的研究与开发一直是国内外环境工程界的热点之一。针对染料废水的处理,论文开展了杂多酸盐催化氧化工艺的应用基础研究。 杂多酸盐是一类含氧桥的多核无机高分子化合物,是由中心原子(P、Si、As、Ge等)和配原子(如Mo、V、W等)以一定结构通过氧原子配位桥联而成的含氧多元酸的总称。按其阴离子结构可分为Keggin、Dawson、Anderson、Waugh和Silvertong等五种类型。由于其独特的笼型结构所致的“拟液相”特性,使催化反应不仅能在表面上进行,而且同时在其体相内进行,因此杂多酸盐的催化活性较高,选择性好。杂多酸既可以作为酸催化又可以作为氧化催化剂。 论文采用水溶液合成法制备了1:11系列Keggin型Na_(5(6))[X(ZrMo_(11)O_(39))]·nH_2O(X=Fe, Ni, Ce, Mn和Zn),首先通过感应耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)对合成的五种杂多酸盐中主要元素的摩尔比进行分析,然后通过热重分析/差热分析法(TGA/DTA)对合成的产物的耐热性进行分析,并确定每种杂多酸盐配位结晶水分子数,随后再通过红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、紫外光谱(UV)对杂多酸盐的结构进行表征,最后通过描电镜(SEM)对晶体形状进行分析。分析结果表明,合成的杂多酸盐催化剂中主要的元素X、Zr和Mo满足1:1:11的关系,具有比较高的热稳定性,结合的结晶水分别为19、20、16、19和20,都具有Keggin结构的典型特征,具有比较好的晶体结构。 以酸性绿B为目标污染物配制模拟染料废水,运用合成的杂多酸盐作为催化剂进行实验,研究了紫外光、超声以及在紫外光和超声联合作用下,杂多酸盐对酸性绿B的催化氧化降解效果。酸性绿B结构中的苯环、萘环以及偶氮等官能团均属于难降解官能团,是印染废水中的代表性污染物。实验结果表明:(1)在紫外光作用下,Na_6[NiZrMo_(11)O_(39)]·20H_2O对AGB染料废水的光催化降解率可达92.64%,优于其它金属离子杂多酸盐,说明镍离子杂多酸盐具有良好的光催化特性;(2)在超声作用下,Na_5[FeZrMo_(11)O_(39)]·19H_2O对AGB染料废水的超声降解率可达96.08%,优于其它金属杂多酸盐,说明铁离子杂多酸盐具有良好的超声降解特性;(3)除Na_6[NiZrMo_(11)O_(39)]·20H_2O外,其它四种杂多酸盐对AGB染料废水的超声降解效果都优于光催化效果;(4)在这五种杂多酸盐中,Na_5[CeZrMo_(11)O_(39)]·16H_2O的降解效果最差,这主要是因为处于镧系的铈原子杂多酸盐不具有蜂窝状的结构;(5)对于五种杂多酸盐,紫外光和超声联合作用下对AGB染料废水的降解效果虽均优于单一作用下的降解效果,但协同作用并不明显。 论文开展了紫外和超声作用下杂多酸盐对AGB染料废水降解的反应动力学特性研究,发现无论哪种杂多酸盐,在紫外光或超声作用下的反应过程都符合一级反应的规律,而且其相关系数都大于0.99,表现出了比较好的相关性,且反应速度常数随反应物浓度的增大而呈减小的规律。 从总体上看,杂多酸盐光催化和超声氧化催化降解AGB染料废水的效果均优于常规光催化氧化、超声氧化效果以及其它杂多酸(盐)的催化氧化效果,表明本论文所合成的杂多酸盐具有良好催化氧化性能,是一种有广泛应用前景的新型催化剂。


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