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《陕西科技大学》 2019年
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基于N、S杂环羧酸MOFs的构筑,物化性质及构效关系研究

史碧波  
【摘要】:MOFs是一类金属离子或金属簇单元通过有机配体以配位键连接形成的有序三维框架。由于金属离子、有机配体及配位网络的多样选择,MOFs具有丰富结构变化性。在国内外众多研究者的持续推动下,MOFs已经在能源气体储存、选择性吸附与分离、导电、催化、生物医药、传感、分子识别、磁性等诸多方向显示出了独特的性能,是近年来配位化学、晶体工程研究热点,并成为化学、物理、材料和生物等多学科交叉前沿。基于结构设计,孔、磁、光等功能导向MOFs的构筑及构效关系研究一直是该领域的重点。在已被广泛研究的多羧酸类配体、多氮类配体基础上,本文主要探索含N、S杂环的羧酸配体的合成,研究该类配体与过渡金属离子的配位组装规律,实现具有一定气体吸附、碘负载、磁性及荧光等物化性质的MOFs的定向构筑并揭示相关构效关系。通过Suzuki反应设计合成了N杂环-羧酸配体4-(4-吡啶基)苯甲酸(Hpybz)。使用Hpybz和定制配体2-(吡啶-4-基)-1H-苯并[d]咪唑-5-羧酸(Hpbca)分别与Cd~(2+)构筑出三维MOFs—[Cd(pybz)_2]·4DMF(1)和[Cd(pbca)_2]·1.5DMF·2CH_3OH(2),对化合物1和2进行了吸附、荧光和吸碘性能研究。化合物1为四重穿插钻石网结构,含孔径约13.5?×11.5?的一维纳米孔道,具有N_2吸附和蓝光荧光;化合物2为基于双核[Cd_2(COO)_4N_2]顶点的bcu拓扑MOFs,含菱形窗口及孔径约10.5?×10.5?的双配体墙一维纳米孔道。化合物2是一种多功能材料,具有CO_2选择性吸附、能高效捕获碘蒸气并在紫外光激发下发射蓝色荧光。通过Suzuki反应及Heck反应设计合成了S杂环-羧酸配体4,4'-(苯并[c][1,2,5]噻二唑-4,7-二基)二苯甲酸(H_2bdda)和3,3'-(苯并[c][1,2,5]噻二唑-4,7-取代)-二丙烯酸(H_2btda)。基于H_2bdda、H_2btda和配体噻吩-2,5-二羧酸(H_2tdc),与Zn~(2+),Co~(2+),Cd~(2+)及Pb~(2+)在溶剂热条件下反应,构筑出了12种结构新颖的MOFs化合物3-14。化合物[Zn_3(tdc)_3(DMF)_3]·3DMF(3)、[Co_3(tdc)_3(DMF)_3]·4DMF(4)[Zn_3(tdc)_3(DMF)_3]·3DMF(5)和[Cd_3(tdc)_3(DMA)_3(H_2O)]·3DMA·H_2O(10)为多孔结构,孔穴率约27~57%,具有N_2和CO_2的吸附性。碘负载测试表明,化合物3、4、10具有较好的碘负载能力,对碘蒸气的最大吸附量分别为0.75,0.32和0.24 g·g~(-1)。化合物[Co_3(tdc)_3(DMF)_3]·2DMF(6)、[Co_3(tdc)_3(DMF)_3]·4DMF(8)、[Co(tdc)(DMF)]·4DMF(9)及[NH_2(CH_3)_2]_2·[Fe(SO_4)_4](14)具有反铁磁性。化合物[Pb(bdda)(DMF)](13)具有固态荧光。
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