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《陕西科技大学》 2019年
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具有刚性骨架的二元羧酸构筑的配位聚合物结构与性能研究

成晶  
【摘要】:配位聚合物作为一种新型的无机-有机杂化材料兼具金属和有机物两者特性。与传统的无机材料相比,配位聚合物在结构和功能方面具有可设计和易调控等优点,可应用于吸附、分离、传感、药物传递和催化等领域,因而受到学术界和工业界的广泛关注。本文选择具有刚性骨架的二元羧酸配体噻吩-2,5-二羧酸(H_2tdc)和对苯二甲酸(H_2bdc)同时引入不同类型N-辅助配体与过渡金属(Ni~(II)/Co~(II)/Cu~(II)/Zn~(II))在水热/溶剂热条件下合成了9种配位聚合物并通过X-射线单晶衍射、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、元素分析、X-射线粉末衍射(PXRD)、热重分析(TGA)以及荧光分析仪对其结构和性能进行了研究。本论文的主要内容包含以下两部分:(1)在水热/溶剂热条件下,刚性V-型含硫配体噻吩-2,5-二羧酸(H_2tdc)与刚性含N辅助配体(bipy,bpe)和过渡金属(Ni~(II)/Co~(II))反应得到3种配位聚合物:{[Ni(tdc)(bipy)]·2H_2O}_n(1),[Ni_2(tdc)_2(bpe)_3]_n(2),{[Co(tdc)(bpe)]_2·H_2O}_n(3)。另外,H_2tdc与柔性含N辅助配体(bpp,bpa)和过渡金属(Co~(II)/Cu~(II))反应得到4种配位聚合物:[Co_3(tdc)_3(bpp)(DMF)_2]_n(4),{[Co_2(tdc)_2(bpp)(H_2O)_3]·4H_2O}_n(5),{[Cu(tdc)(bpp)]_2}_n(6),[Cu_2(tdc)_2(bpa)]_n(7)。经分析知配合物1,3,5,7均是具有二重穿插的三维框架结构;配合物2是一个二维层状结构,这些层通过相互贯穿形成2D→3D结构;配合物4是具有sql网络的二维层状结构;配合物6是具有三重穿插的三维结构。同时研究了配合物1-5的光催化降解有机染料活性及机理。其中配合物1,3,4,5分别对刚果红(CoR)、甲基橙(Mo)、考马斯亮兰(CBB)、孔雀石绿(MG)具有光催化降解活性,而配合物2对刚果红(CoR)和甲基橙(Mo)同时具有降解活性。由此说明配合物1-5在光催化降解水体有机染料方面具有潜在的应用价值。(2)在溶剂热条件下,基于对苯二甲酸(H_2bdc)和Zn~(II)合成了2种配位聚合物,其分子式分别为{[Zn_3(OH)_2(bdc)_2]·2DEF}_n(8)和[Zn(bdc)(DMF)]_n(9)。其中配合物8是具有1D菱形孔道的三维网状结构;配合物9表现出菱形二维结构,具有单节点4-连接的sql网络。此外,这两例配位聚合物具有以下应用:首先,配合物8和9作为荧光传感器,对水体中的Fe~(3+)、CrO_4~(2-)和Cr_2O_7~(2-)离子都具有较好的识别作用;第二,具有一维孔道的配合物8作为吸附剂能快速去除刚果红染料;第三,配合物8作为敏化剂能选择性的敏化Tb~(3+)离子。这些结合了光学传感、吸附和敏化特性的多功能配合物材料具有许多潜在应用价值。
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