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介孔TiO_2复合光催化剂的制备及光催化降解染料废水的研究

赵欢  
【摘要】:TiO_2作为性能优良的光催化剂被广泛应用于各环保领域。它具有无毒、催化活性高、氧化能力强、稳定性好、耐腐蚀、易于制备和使用等特点。近年来,染料废水在水环境危害中比重增大,处理难度增加。因此,研究新型、高催化活性的TiO_2型光催化剂,探讨其在可见光下的光催化活性、寻找反应机理等成为人们研究的重点。不论是对于保障人类生命安全还是降低有机物污染,有非常重要的意义。 本论文采用溶胶-凝胶法制备介孔TiO_2复合光催化剂和掺杂金属Fe离子、非金属N元素及二者共掺杂的介孔TiO_2复合光催化剂。通过SEM扫描电镜、X射线衍射、FT-IR红外光谱等分析手段对复合材料进行表征。以碱性染料亚甲基蓝作为废水模型,探讨了复合材料的光催化活性及其影响因素。具体研究内容和结果如下: (1)以介孔硅基分子筛SBA-15为载体,采用溶胶-凝胶法制备介孔TiO_2复合光催化剂。实验结果表明:以1.0g SBA-15为载体,在750℃煅烧温度下得到的TiO_2/SBA-15复合材料具有较高的光催化活性,良好的再生利用性及牢固的介孔结构。XRD的结果表明TiO_2/1.0gSBA-15-750℃复合光催化剂表面TiO_2为锐钛矿和金红石的混合晶型。 (2)采用溶胶-凝胶法,通过对制备条件的优化选择最佳的掺杂量和煅烧温度。制备掺杂金属Fe离子、非金属N元素及二者共掺杂的介孔TiO_2复合光催化剂。表征和光催化实验结果表明:各掺杂改性均可提高复合材料的光催化活性。特别地,以4.0%Fe和0.5%N共掺杂的介孔TiO_2复合材料的光催化效果最好。对亚甲基蓝的光催化降解率高达95%,相比未掺杂离子的TiO_2/SBA-15光催化剂提高了17.58%。 (3)建立TiO_2/SBA-15复合光催化剂,Fe、N单掺杂及Fe-N共掺杂TiO_2/SBA-15复合光催化剂降解染料废水的一级反应动力学模型。结果表明:四种复合光催化剂降解亚甲基蓝的反应符合一级反应动力学,且R2均大于0.97。另外,掺杂离子的光催化剂反应速率常数K值均比未掺杂离子的光催化剂K值高。Fe-N共掺杂的复合光催化剂反应速率常数最大,为0.023min-1。 (4)以碱性染料亚甲基蓝为模型,研究底物溶液初始浓度、染料废水的pH等因素对光催化效果的影响,对复合材料的光催化活性进行评价。实验结果表明:酸性条件下,pH=4时亚甲基蓝的降解率相比于pH=2时有明显的提高。复合材料在碱性条件下的光催化活性明显高于其在酸性条件下的光催化活性。碱性条件下,复合材料有很高的吸附能力,对亚甲基蓝的吸附降解率可达到80%以上。随着亚甲基蓝初始浓度由5mg/L逐渐增加到25mg/L,复合材料对亚甲基蓝光催化降解率由99.9%下降至89.9%。 (5)对Fe-N共掺杂促进光催化过程的机理进行初步探讨。推测离子掺杂使得TiO_2的带隙减小的原因可能是由于形成了新的杂质能带。紫外-可见漫反射结果表明:复合材料对光的响应范围由400nm紫外光延伸至600nm可见光范围内。另外,分析Fe-N共掺杂TiO_2复合材料光催化亚甲基蓝在不同时间的光谱扫描图表明:经过120min光催化反应,662nm处的亚甲基蓝的特征吸收峰基本消失,说明亚甲基蓝溶液被完全降解。 以上实验结果证明了设计操作简单和构建高催化活性介孔TiO_2光催化剂的可能性。为优化TiO_2光催化剂和研究其光催化降解机理提供了有价值的信息,为进一步研究处理环境污染尤其是染料废水污染提供新思路和科学依据。


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