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老化过程中土壤硒形态转化及其对生物有效性的影响

李俊  
【摘要】:土壤中硒的老化是指外源硒进入土壤后,其形态分布、可浸提性及其生物有效性随老化时间的延长而变化,从而导致其毒性下降的过程。硒的研究多采用外源添加的方式,但添加到土壤中硒的老化过程、时间及其影响因素不明,其有效性和毒性与自然含硒土壤又不尽相同。因此,搞清不同土壤中外源硒的老化过程,筛选出硒老化的敏感指标,明确外源施入硒达到稳定所需时间,为土壤-植物体系中硒研究及硒的生态风险评价提供科学依据。本研究采用室内培养和盆栽试验、连续浸提与国际通用的毒性溶出程序(TCLP)法相结合,研究了外源硒酸盐和亚硒酸盐施入六种不同类型土壤(红壤、塿土、潮土、黑土、栗钙土和紫色土)100 d后其形态、可浸提性及生物有效性随老化时间的变化;并比较了连续种植作物条件下,伴随老化土壤有效硒(可溶态,可交换态)及其生物有效性的变化。得到以下主要结果:1.亚硒酸盐处理在100 d的培养期内,除栗钙土在整个老化过程中有效硒的含量持续快速下降外,所有供试土壤中可溶态和可交换态硒含量均随老化时间的延长呈先快速下降,30 d后缓慢下降的趋势。与此不同,硒酸盐处理可溶态硒含量却呈先缓慢下降,而后快速下降的变化趋势,但可交换态硒含量随老化时间的延长呈增加的趋势(紫色土除外)。两种外源硒处理的土壤中,可溶态和交换态硒含量的变化均符合二级动力学方程,拟合系数在0.92以上,而栗钙土亚硒酸盐处理却以扩散方程拟合系数最高,说明其中硒的老化主要受扩散作用影响,其余土壤中老化受多个过程调控。两种外源硒处理六种土壤相比,有效硒含量的大小依次为:栗钙土潮土塿土黑土紫色土红壤,与土壤pH大小相一致。两种外源硒相比,亚硒酸盐处理的可溶态硒显著低于硒酸盐处理,这主要是由土壤对两种外源硒吸附能力的差异所致。2.随老化时间的延长,亚硒酸盐和硒酸盐处理的土壤中有效态硒均有向稳定态硒(有机结合态或残渣态)转化的趋势,铁锰氧化物结合态占总硒比例在整个培养过程中几乎无变化,且硒酸盐处理中有少量可溶态硒向可交换态硒转化。亚硒酸盐处理初期,黑土和红壤中硒主要以铁锰氧化物结合态(分别为33.3%和62.0%)和可交换态(分别为37.3%和23.5%)为主;而塿土、潮土、黑土、栗钙土中却以残渣态和可交换态为主,分别为44.3%和45.1%、25.0%和49.0%、15.0%和37.3%、35.9%和42.6%;紫色土中各形态间差异不大。所有土壤的硒酸盐处理均以可溶态硒为主,其占总硒的比例在红壤、塿土、黑土、潮土、栗钙土和紫色土分别为47.3%、58.4%、71.3%、70.2%、81.6%和54.0%。3.亚硒酸盐处理小白菜硒含量均随老化时间的延长呈先快速下降而后缓慢降低的趋势,在红壤、塿土、潮土、黑土和紫色土中分别以老化21 d、5 d、21 d、30 d和21 d为转折点,但栗钙土植株体内硒含量在整个老化过程中与土壤有效硒含量变化相一致,呈持续迅速下降趋势。硒酸盐处理中,红壤和紫色土中小白菜硒含量随老化时间的变化无显著差异,黑土呈先缓慢下降而后快速下降的趋势,其余供试土壤随老化时间有下降的趋势,但变化不明显。亚硒酸盐处理的所有土壤及硒酸盐处理的黑土中,小白菜硒含量与土壤有效硒含量呈显著正相关(P0.05),说明老化过程中小白菜体内硒含量下降是土壤中有效态硒含量减小的结果。亚硒酸盐处理的土壤中TCLP可浸提态硒含量随老化的变化趋势与土壤有效态硒含量一致;除紫色土和塿土外,其余土壤TCLP可浸提态硒含量与植物硒含量呈显著正相关性(P0.05);但在硒酸盐处理中却未发现此种相关。4.因子分析表明,亚硒酸盐处理土壤中可溶态硒含量可作为评价硒老化的敏感指标,即30 d后达老化平衡,紫色土中为生物量(50 d达到平衡);而硒酸盐处理中在100d老化期内各指标间无显著相关,说明其老化过程并未完成。但在亚硒酸盐处理中,除栗钙土在老化过程中未达到平衡外,红壤、塿土、潮土、黑土和紫色土小白菜硒含量在分别在老化21 d、5 d、21 d、30 d和21 d后变化不明显,建议以此时间作为盆栽试验前平衡时间的参考。5.外源硒酸盐和亚硒酸盐施入土壤并连续种植四茬作物后,小白菜地上、地下部硒含量均随硒施入浓度增加而逐渐增大。随种植茬数的增加(硒施入时间的延长),亚硒酸盐处理中小白菜硒含量逐渐增加,但硒酸盐处理小白菜体内硒含量却呈下降趋势,与此相一致,亚硒酸盐处理土壤中有效态硒含量随种植茬数的增加下降不明显,而硒酸盐中却急剧下降,这主要是由于作物对两种外源硒吸收能力及土壤对其的固持差异所致。综上所述,本研究查明了外源硒酸盐和亚硒酸盐各形态及生物有效性在老化过程中的动态变化特征,明确了评价不同土壤中硒老化的敏感指标,提出了土壤添加亚硒酸盐的老化时间,研究结果为硒的环境质量标准的制定以及生态风险的评估提供了基础,为毒性盆栽试验前平衡时间的选取提供了参考依据。


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