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《陕西师范大学》 2011年
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二甲醚水蒸气重整制氢复合双功能催化剂的研究

李靖  
【摘要】:质子交换膜燃料电池(PEMFC)以其工作温度低、比功率高和环境友好等优越性被公认为燃料电池汽车首选动力源。尽管PEMFC达到了较高的技术水平,但除价格因素外,氢源已成为其商业化的瓶颈。鉴于二甲醚(DME)具有无毒、来源广泛的生产原料、合理的生产工艺、完备的储运体系、高能量密度和制氢条件温和等诸多优点。原则上,二甲醚水蒸气重整(SRD)能够较好地解决PEMFC汽车氢源问题,并表现出极好的发展潜力和应用前景。然而,该反应体系的相关研究仍处于催化剂筛选的起步阶段。 DME水蒸气重整作为PEMFC汽车氢源的关键在于开发高效、高选择性的催化剂。根据DME水蒸气重整的两步连串反应特征,即DME水解反应和水解产物甲醇的水蒸气重整反应(SRM),本论文以分子筛和Cu/ZnO/Al2O3分别作为DME水解和SRM的活性组分,制备了复合双功能催化剂,系统考察了催化剂接触方式、分子筛及Cu/ZnO/Al2O3种类对SRD的影响。结果表明,粉末混合复合催化剂的DME转化率和H2收率明显高于颗粒混合催化剂。根据NH3-TPD结果,明确了分子筛的酸量、酸强度及其结构对DME水解的影响行为,发现HZSM-5(25)+Cu/ZnO/Al2O3 (C207-G)的SRD性能最佳,并获得了最佳反应条件,即:空速为3000mL·gcat.-1·h-1,温度为295℃。 采用络合分解法制备了一系列Cu/ZnO/Al2O3催化剂,并考察了络合剂、溶剂和Cu/Zn摩尔比(nCu/nZn)对其结构及催化性能的影响。在DME/H2O/N2=1/4/5,GHSV=3000 mL·gcat.-1·h-1,T=200-300℃条件下,考察了Cu/ZnO/Al2O3与HZSM-5(25)粉末混合双功能催化剂的SRD性能。结果表明,水为溶剂,丙三醇为络合剂时制备的Cu/ZnO/Al2O3(CWG)具有较好的低温活性,且最佳nCu/nZn为50/40。采用XRD、H2-TPR和低温N2吸附对所制备Cu/ZnO/Al2O3的结构及还原行为进行了表征分析,表明CWG上Cu具有较好的分散性,且nCu/nZn=50/40时,Cu/ZnO/Al2O3比表面积最大。综合分析认为,络合剂及溶剂是影响催化活性的关键,而nCn/nZn与催化剂的稳定性密切相关。
【学位授予单位】:陕西师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TQ116.2

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【参考文献】
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