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《陕西师范大学》 2011年
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Ni/MgO-Al_2O_3的制备及甲烷重整反应行为

王佳佳  
【摘要】:长期以来,作为天然气间接转化为液体燃料或化学品过程的“龙头”,甲烷重整制合成气一直备受关注。以研制加压下高活性、高稳定性甲烷三重整催化剂为目标,在分析现有相关文献报道结果的基础上,我们设计了双层状金属氢氧化物(LDHs)为前躯体的镁铝复合氧化物Ni基催化剂,并以催化剂失活较为严重的CO2-CH4重整反应为探针,考察了其催化剂性能。首先,本论文分别采用共沉淀法和等体积浸渍法制备了一系列不同组成的Ni/Mg-Al-LDO和Ni-Mg-Al-LDO催化剂,研究了Mg/Al比、Ni负载量及制备方法对其催化CDR性能的影响,得到了较高活性和较高稳定性的Ni-Mg-Al-LDO催化剂。采用XRD、H2-TPR和低温N2吸附等手段研究了催化剂的还原行为、孔结构及酸碱性,采用TG-DTA方法考察了反应后催化剂上的积炭特征,并与CDR反应结果进行了初步关联分析。最后以CDR催化性能较好的Ni(20wt.%)-Mg-Al-LDO为催化剂,在不同反应压力、原料组成等条件下,考察了其甲烷三重整性能。主要研究内容及结论如下: (1)相同反应条件下(750℃, CH4/CO2=1, GHSV=44000-53200Mg/A1比明显影响10Ni/Mg-Al-LDO催化剂的CH4和CO2转化率、H2/CO以及氢收率。随着Mg/Al比从1/1增加到5/1,CH4和CO2转化率、H2/CO以及H2收率均先增加后降低,而Mg/Al=3/1时催化性能最高:以Mg/Al=3/1的Mg-Al-LDO为载体,随着Ni负载量从10%增加到25%,CH4、CO2转化率和H2收率单调增加。 (2)固定Mg/Al=3/1,采用共沉淀法制备了不同Ni含量的Ni-Mg-Al-LDO催化剂,并在相同反应条件下(750℃, CH4/CO2=1, GHSV=53200 mL(CH4+CO2)·g cat.-1·h-1)考察了其CDR催化性能。表征结果显示,Ni-Mg-Al-LDO的比表面积、孔体积和平均孔径远大于相同组成的Ni/Mg-Al-LDO。研究结果表明,与催化剂组成无关,Ni-Mg-Al-LDO上的CH4、CO2转化率和H2收率均明显高于Ni/Mg-Al-LDO,其中Ni(20wt.%)-Mg-Al-LDO的催化性能最好,说明镍的引入方式及其含量是控制其催化性能的关键参数。 (3)相同反应条件下,Ni(20wt.%)-Mg-Al-LDO的三重重整催化活性远高于CDR,且其稳定性也大为改善。改变原料气中CO2/O2/H2O的比例,产物的H2/CO可在1.0~4.5之间调节。催化剂表征结果表明,原料气中CO2/O2/H2O的比例是影响催化剂积炭和Ni晶粒长大的关键因素。其中,增大O2或H2O的比例可明显抑制催化剂的Ni晶粒长大和积炭,提高催化剂的活性和稳定性。
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