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《陕西师范大学》 2016年
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氧化亚铜基微/纳米材料的可控化合成及其催化性能研究

罗小林  
【摘要】:Cu_2O因其特殊的化学性质、能带结构以及电学性质等在催化领域、光电转化、气敏元件制造等方面具有巨大的潜在应用价值,受到研究者的广泛关注。本论文以Cu_2O的合成和应用为核心,通过液相化学法合成了一系列不同结构的Cu_2O,并深入研究了Cu_2O在高氯酸铵热分解与可见光解有机染料中的催化性能,主要研究内容包含以下几个方面:1.利用水热法制备了五种不同结构的Cu_2O微晶,研究了配位剂用量、反应温度等对产物的影响。通过调节配位剂的用量,实现了 Cu_2O从立方结构演变为八面体结构以及其它三种分支结构(十二足、八足、六足结构)。将五种不同结构的Cu_2O应用于催化高氯酸铵的热分解,研究表明,这五种结构的Cu_2O微晶能够明显降低高氯酸铵的低、高温分解温度,提高高氯酸铵的分解放热量。应用AKTS热动力学软件探讨了不同结构的Cu_2O在高氯酸铵热分解中催化性能的差异,发现五种结构中Cu_2O立方微晶的催化活性最高。2.利用微波法快速制备了结构从立方孪晶到立方单晶、{100}晶面刻蚀的一系列Cu_2O立方微晶。研究了溶剂组成、微波加速效应等对产物结构的影响,探讨了基于溶剂效应的Cu_2O立方微晶结构转化的机理。将三种典型的Cu_2O立方微晶应用于催化高氯酸铵的热分解,研究表明,不同结构的Cu_2O立方微晶能够显著降低高氯酸铵的分解温度,提高高氯酸铵的分解放热量。应用AKTS热动力学软件深入研究了不同微观结构的Cu_2O立方微晶对高氯酸铵热分解动力学过程的影响,发现Cu_2O立方孪晶和立方单晶对高氯酸铵的低温分解催化活性较高,而{100}晶面刻蚀的Cu_2O立方微晶对高氯酸铵的高温分解催化活性更高。通过热动力学计算预测了添加Cu_2O立方微晶后,在一些特定条件下高氯酸铵的分解反应动力学特征,为进一步研究高氯酸铵的催化热分解动力学奠定基础。3.发展了一种基于超声辅助制备不同结构的Cu_2O及Cu_2O-Cu微球的简单方法。通过延长超声反应时间成功地实现了 Cu_2O实心微球向Cu_2O-Cu核壳以及空心微球的转变。系统地研究了超声时间、超声加速效应以及表面活性剂用量对微球形成及其结构、组成演化的影响,阐明了 Cu_2O微球结构与组成的转变是Cu_2O的歧化反应与二次还原结晶共同作用的结果。将不同结构的Cu_2O及Cu_2O-Cu微球应用于甲基橙的可见光催化降解,发现厚度为30 nm的Cu_2O-Cu空心微球对甲基橙具有最高的吸附能力与光催化活性。4.发展了一种以AOT/SDBS囊泡为模板制备具有图案化表面结构的Cu_2O低密度微球的方法。通过系统实验,建立了稳定性、均匀性较好的AOT/SDBS囊泡体系,并以其为模板,通过调节还原剂的滴加速率制备了一系列厚度可调的纳米晶片组装而成的Cu_2O微球。研究了 Cu_2O低密度微球的结晶过程,提出了AOT/SDBS囊泡的模板作用机理,即:Cu-pyridine配合物通过静电作用吸附在AOT/SDBS囊泡表面,通过快速还原结晶,形成Cu_2O空心微球;随着Cu_2O纳米晶片垂直于球面的生长,纳米晶片逐渐穿透囊泡双层分子膜,最后形成低密度微球。同时,将Cu_2O微球应用于甲基橙的可见光催化降解,发现Cu_2O低密度微球对甲基橙的吸附能力与可见光光催化活性远高于TiO2粉末和Cu_2O实心微球。
【学位授予单位】:陕西师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O614.121;O643.36

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【参考文献】
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