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《兰州大学》 2010年
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二氧化钛光催化材料的掺杂改性及其对气体污染物净化性能的研究

刘斌  
【摘要】:本论文针对传统的光催化材料TiO2的光量子产率低及光响应范围窄,而通常的氮掺杂改性的方法又工艺复杂、能耗高等问题,创新性地采用微波水热法制备了氮掺杂TiO2光催化材料,研究了微波水热处理温度、时间、pH值等对生成物的结构和光催化活性的影响,对产物的晶相、热稳定性、光吸收特性、BET比表面积以及光催化降解NOx气体和乙醛气体的能力作了详细表征,并在TiCl3-HMT体系中190℃、pH值为9条件下,在5 min内成功制备出具有β-TiO2结构的氮掺杂TiO2,并用XRD和Raman光谱研究了该样品在空气中热处理时的相转变过程。该样品比表面积高、粉体粒度小,并具有很高的可见光及紫外光光催化活性。微波水热法克服了传统水热容器加热不均匀的缺点,反应、结晶速度快,能大大提高工作效率,是一种非常具有发展前景的制备方法。这部分研究为制备新型功能材料提供了可行的研究方向。 同时为了开发能用于空气清净机的高效光催化材料,通过半导体复合的手段,对商用二氧化钛粉进行了改性研究,发现将少量锐钛矿相的氮掺杂二氧化钛掺杂入商用粉后,由于样品的协同效应,复合材料的光催化活性在可见光和紫外区内都得到了明显的提高,部分样品在黑光灯照射下对乙醛的降解能力提高了1.4倍。商用粉TiO2的比表面积要高于TiO2-xNy,这有助于提高复合样品的吸附性能,提高其光催化活性。同时TiO2-xNy可以捕获光生空穴,通过非均相的电荷转移,电子空穴对的再结合被有效抑制,结果表明,这是一种制备高活性光催化材料的有效途径。 研究了Ag、Pt、Fe三种金属对商用粉TiO2进行掺杂改性后的光催化NOx气体降解能力和乙醛分解能力,从实验结果可以看出,掺杂适量的金属离子,对二氧化钛光催化降解氮氧化物的能力有一定的促进作用,但是乙醛降解活性都有不同程度的下降,总体来说,下降的程度遵循AgPtFe的顺序,这恰好与三种金属掺杂样品的比表面积的变化相一致,由此可见,比表面积对乙醛的光催化降解反应起着至关重要的影响,由于制备的样品的比表面积大大降低,因而其光催化活性,尤其是乙醛降解活性也有不同程度的降低,结果证明,这些方法对于商用粉的改性是不适宜的。 使用红、绿、蓝、UV四种单波长的LED灯作为光源,探讨了N掺杂TiO2、Fe-N共掺杂TiO2以及Pt-N共掺杂TiO2光催化材料对NOx气体的光催化降解能力,对各样品的光催化活性及其光子效率、量子效率与照射光源波长之间的关系作了探讨。并对由单线态氧所引起的弱化学发光与光催化活性之间的关联作了研究,发现单线态氧1O2的数量与光生电荷的数量有关,光催化材料被激发出的光生电子-空穴对越多,其由于部分电子-空穴对的再结合而产生的单线态氧也就越多。同时发现它与超氧自由基·O2-和氢氧自由基·OOH之间存在竞争关系,Fe或N共掺后可明显抑制光生电子-空穴对的复合,从而又降低了1O2的数量,进而提高其光催化活性。
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