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《兰州大学》 2011年
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U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)在几种吸附剂上的吸附机理研究

张红霞  
【摘要】:采用静态批式法和动态柱法,以锕系元素四价Th(Ⅳ)和六价U(Ⅵ)为研究对象,深入研究它们在氧化硅、铁涂砂、硅胶和改性凹凸棒石上的吸附机理。论文共分八章。 第一章简要介绍了论文的选题背景、依据以及研究的基本内容和有关的吸附原理。 第二章介绍了本工作的详细实验方法。 第三章用静态法和动态法研究了铀在氧化硅上的吸附与迁移。通过静态实验显示:铀与硝酸根的配合对铀吸附的影响可忽略不计,铀在氧化硅上的吸附符合Freundlich模型和D-R模型。磷酸盐对铀的吸附是正向效应,影响程度随pH增大而减小。在低pH时,FA对铀的吸附为正效应;高pH时,负效应。邻苯二酚(CA)和水杨酸(SA)在整个pH范围对铀的吸附为负效应,邻苯二甲酸(PH)不影响铀在氧化硅上的吸附。因此,不能通过简单的有机配体来研究腐殖酸对核素在氧化硅上吸附的影响。通过动态实验结果表明磷酸盐预先吸附在氧化硅柱上,显著的增加了铀的吸附量,相对于没有磷酸盐或腐殖酸存在时,铀的迁移延迟了。而且,磷酸盐和腐殖质预先吸附,或同时被预先吸附在氧化硅柱上,铀的吸附量都增加了。本章用动态法还研究不同速率下铀的吸附实验,通过Bohart-Adams吸附模型的理论分析发现:随着流速的增加,穿透曲线的右迁、左迁和不迁这三种情况都会发生的,并且主要归功于吸附过程中不同的速率控制机理。 第四章用静态法和动态法研究了钍在氧化硅上的吸附与迁移。首先研究了pH、离子强度、磷酸盐、FA和简单的有机酸对吸附的影响。结果显示:pH值对吸附影响较大,而离子强度影响很小。磷酸根和腐殖酸促进钍的吸附,简单有机酸影响钍的吸附结果不一样。通过柱实验发现:磷酸盐控制着Th(Ⅳ)在氧化硅柱上的吸附与迁移;Cr3+的存在不影响Th(Ⅳ)在氧化硅柱上的穿透;磷酸盐存在与不存在,吸附在氧化硅柱上的Th(Ⅳ),都有少量的没有解吸下来。这项工作暗示:在核废料处置中,评估锕系元素与环境的长期作用中,竞争的阳离子和无机配体影响四价锕系元素的吸附与迁移是很重要的。 第五章研究了钍在铁涂砂上的吸附。结果显示:吸附量受吸附剂浓度、pH影响比较大,而受离子强度、阳离子影响较小。磷酸盐,腐殖质的加入,对吸附平衡时间无影响,且都属于准二级反应。先加HA后再加Th(Ⅳ),钍在铁涂砂上的吸附影响比同时加入HA和Th(Ⅳ)影响大,且都使铁涂砂对Th(Ⅳ)的吸附量增大。一方面,HA先吸附到铁涂砂上以后,使整个吸附剂的吸附位增加;另一方面,HA和钍配位后,对铁涂砂的亲合力更强,所以最终钍的吸附量增大。当pH7时,吸附量因加入HA反而有点减小。同时与不同时加磷酸盐和钍,吸附量都增大,且增大的程度几乎一样。 第六章研究了钍在硅胶上的吸附,采用静态批式法从热力学和动力学方面研究了Th(Ⅳ)在硅胶上的吸附。探讨了接触时间、pH、离子强度、Th(Ⅳ)浓度、固液比(m/V)、磷酸根以及腐殖酸对钍在硅胶上吸附的影响。结果发现:钍在硅胶上的吸附符合假二级吸附模型,并且符合液膜扩散机理;随pH增大,Th(Ⅳ)的吸附量增大;离子强度对吸附的影响较小,说明Th(Ⅳ)在硅胶表面可能形成内圈配合物;FA在低pH下有促进钍在硅胶上的吸附,在高pH下,由于Th(Ⅳ)与FA形成可溶性配合物,使得Th(Ⅳ)杂硅胶上的吸附量降低;在低浓度磷酸盐作用下,降低了Th(Ⅳ)在硅胶上的吸附。研究不同温度下Th(Ⅳ)在硅胶的吸附等温线。通过吸附模型处理,钍的吸附在不同温度下适合不同的吸附模型。并且求出了Th(Ⅳ)在硅胶上的吸附热力学参数。通过Th(Ⅳ)在硅胶上的吸附热力学参数表明:Th(Ⅳ)的吸附是一个吸热的、自发的过程。 第七章研究了钍在改性凹凸棒石上的吸附。首先对凹凸棒石粘土进行改性,然后用XRD、SEM、红外等对凹凸棒石粘土表面进行表征;采用静态吸附法研究吸附质浓度、pH、背景电解质离子强度、温度等对改性凹凸棒石粘土吸附Th(Ⅳ)影响;研究钍在改性凹凸棒石上的吸附热力学和动力学,并且计算出了有关的动力学及热力学参数。最后对三种凹凸棒石对钍的吸附进行了比较。结果发现:Th(Ⅳ)在改性的凹凸棒石上的吸附符合假二级动力学方程,随吸附剂含量的增大,吸附量增大;而随着离子强度增大,吸附量减小。Th(Ⅳ)在三种凹凸棒石上的吸附随pH的增大而增大,FA和P043-的存在促进钍在三种凹凸棒石上的吸附,但影响相对较弱。Langmuir模型更适合Th(Ⅳ)在三种凹凸棒石上的吸附。热力学参数表明Th(Ⅳ)在改性凹凸棒石上的吸附是一个吸热的、自发的过程。 第八章对本论文的研究结果进行总结,并对以后的研究提出一些设想。 实验结果表明,铀钍在各种吸附剂上的吸附能力各有所不同。通过静态实验并结合部分动态实验研究了铀钍在一些吸附剂上的吸附机理。使我们对这些吸附剂对铀钍的吸附有了了解,特别是腐殖酸及磷酸盐存在时的吸附机理。为了更清楚吸附机理,更需要加上一些光谱表征的结果。
【学位授予单位】:兰州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O647.32

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【参考文献】
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