收藏本站
《兰州大学》 2012年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

新型磁性高分子载体的制备、固定化脂肪酶及其催化酮洛芬手性拆分的研究

崔彦君  
【摘要】:本学位论文综述了固定化酶技术、固定化酶用磁性高分子载体材料以及脂肪酶与固定化脂肪酶用于2-芳基丙酸类化合物手性拆分的最新进展,提出了本学位论文的研究思路和选题指导思想。采用无皂种子乳液聚合和DPE可控自由基聚合法合成了两种新型磁性高分子载体材料,对合成的载体进行了表征,优化了固定化条件,研究了两种固定化酶的性质;并使用游离酶及上述两种载体材料固定化脂肪酶后用于催化酮洛芬酯类手性水解反应,研究了多种因素对于不对称水解反应的影响。 1、利用传统的化学共沉淀法合成了Fe304磁性纳米粒子,并使用油酸和γ-氨丙基三乙氧基硅烷对Fe304磁性纳米粒子进行了改性。结果表明,对磁性粒子的化学改性是成功的,且合成的磁性粒子粒径约为十几纳米,并有一定的磁响应性。 2、采用苯乙烯(St),甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)和甲基丙烯酸β-羟乙酯(HEMA)作为共聚单体,利用无皂乳液聚合法合成种子乳液后将APTS-Fe3O4纳米粒子引入,得到磁性种子乳液;在此磁性种子乳液存在下,采用甲基丙烯酸丁酯(BMA)与醋酸乙烯酯(VAc)为共聚第二单体,得到磁性聚合物复合乳胶粒;对乳胶粒进一步功能化后,用共价结合法和物理吸附法对进行了脂肪酶的固定化。结果表明,合成的磁性乳胶粒具有核壳结构,且具有一定的磁响应性。且用共价结合法制得的固定化酶性质优于物理吸附法制得的固定化酶。 3、利用1,1-二苯乙烯(DPE)作为控制试剂,通过两步聚合,合成了高分子-磁性粒子复合微球。首先,以油酸改性的纳米Fe304粒子、DPE以及单体GMA、引发剂AIBN为油相,2%淀粉NaCl饱和溶液为水相,应用简单的悬浮聚合法在氮气氛围中进行第一步聚合。聚合结束后使反应体系冷却过夜,后在第一步反应体系中加入第二种单体HEMA和少量交联剂,不另加引发剂,进行第二步聚合,即得磁性高分子微球载体。用所得高分子微球进行了脂肪酶的固定化,研究了固定化酶的性质,采用SDS凝胶电泳证实了酶的连接方式。结果表明,该固定化酶在水相和有机相中均表现出了较好的催化活性,说明该载体是一种两亲型载体。 4、合成了酮洛芬的不同种酯并对其用核磁共振氢谱进行了表征。选用玫瑰假丝酵母脂肪酶作为催化剂,研究了其在水相中催化酮洛芬的不同酯水解的反应。研究了反应的各种条件,如不同底物、底物浓度、反应pH值、反应时间、有机溶剂、共溶剂DMSO的加入等对的反应的转化率及立体选择性的影响,结果表明,加入一定量DMSO,能够提高底物的转化率和产物的立体选择性。 5、选用上述合成的两种载体固定化玫瑰假丝酵母脂肪酶作为催化剂,考察了两种固定化酶对酮洛芬不同酯的选择性,对比了两种固定化酶的反应效果。结果表明,P(GMA-b-HEMA)磁性高分子微球固定化脂肪酶催化酮洛芬酯水解的效果较好,在此基础上,优化了其催化酮洛芬酯水解反应的条件,并考察了固定化酶的重复使用效果。结果表明,该固定化酶重复使用五次之后,仍能保持一定的催化活力和对底物的选择性。
【学位授予单位】:兰州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O631.3

手机知网App
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 独俊红;白耀文;刘莲英;褚铭;杨万泰;;含环氧基团的磁性高分子复合微球[J];北京化工大学学报(自然科学版);2008年01期
2 曲伟光;魏荣卿;何冰芳;刘晓宁;仲玉;陈新营;;亲水梳状环氧聚合物载体柔性固定化脂肪酶[J];催化学报;2011年12期
3 孙颖;惠春;王彪;王华平;张玉梅;江建明;;磁性高分子复合微球的研究进展[J];材料导报;2005年12期
4 袁定重;张秋禹;张和鹏;侯振宇;李丹;张军平;;磁性高分子微球研究进展及其在生化分离中的应用[J];材料科学与工程学报;2006年02期
5 徐毅,李树本,辛嘉英,王来来,沈润南,尉迟力;底物、水量对脂肪酶不对称拆分萘普生的影响[J];分子催化;1999年04期
6 盖青青;刘秋叶;李文友;何锡文;陈朗星;张玉奎;;光接枝表面修饰法制备牛血红蛋白的分子印迹微球[J];高等学校化学学报;2008年01期
7 刘军民,许建和,刘幽燕,许学书,袁勤生;混合溶剂系统中固定化脂肪酶对酮基布洛芬的催化酯化反应[J];高等学校化学学报;1998年12期
8 冯洪珍,孟昭力,王如斌;手性药物拆分的几种方法及研究进展[J];广东药学院学报;2003年02期
9 周春华,刘威,张书香,李辉,褚国红;Fe_3O_4/P(NaUA-St-BA)核-壳纳米磁性复合粒子的合成与表征[J];高分子学报;2005年04期
10 贺枰;崔陇兰;强伟丽;徐宏;古宏晨;;高Fe_3O_4含量单分散P(St/AA)复合微球的合成与表征[J];高分子学报;2007年08期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 邓勇辉;功能性磁性聚合物微球的制备、表征及其初步应用[D];复旦大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前3条
1 蔡晓青;2-芳基丙酸类药物的酶促拆分及光学活性高分子前药合成[D];浙江大学;2006年
2 王红艳;种子乳液聚合法制备特殊形态聚合物颗粒[D];江南大学;2007年
3 雷琳;磁性复合载体的制备及其固定化脂肪酶研究[D];兰州大学;2009年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张慧;;固定化酶在食品工业中的应用研究[J];安徽农学通报;2008年16期
2 李超敏;韩梅;张良;陈锡时;;细胞固定化技术——海藻酸钠包埋法的研究进展[J];安徽农业科学;2006年07期
3 陈智理;杨昌鹏;郭静婕;;固定化酵母发酵生产果酒研究进展[J];安徽农业科学;2009年29期
4 陆兵;谌斌;易小畅;李娜;殳静;;红芝LYL263所产漆酶在溶胶-凝胶体系中的固定化研究[J];安徽农业科学;2012年10期
5 甘小平;张袖丽;吉秀锋;;固定化醇氧化酶的制备和性质研究[J];安徽农业大学学报;2007年02期
6 张金国;刘翔;;我国生物技术药物研究现状和展望[J];安阳工学院学报;2006年02期
7 陶佳颐;;手性化合物和毛细管电泳技术的应用[J];蚌埠医学院学报;2007年01期
8 施冬梅,邓辉,杜仕国,田春雷;雷达隐身材料技术的发展[J];兵器材料科学与工程;2002年01期
9 孙少晨;林永波;寇广孝;;包埋法固定化细胞技术及其在水处理中的应用研究[J];环境科学与管理;2006年04期
10 王娜;朱启忠;任延刚;张瑞景;;海藻酸钠固定化木聚糖酶的研究[J];北方园艺;2009年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 杜斌;于薛刚;陈克正;;高温分解法制备不同形貌四氧化三铁及其磁性能研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第3分册)[C];2010年
2 韩小茜;王海生;孙宇杨;;农药甲霜灵的高效液相色谱直接手性拆分[A];西北地区第三届色谱学术报告会暨甘肃省第八届色谱年会论文集[C];2004年
3 韩小茜;赵丽;魏燕;刘艳华;;农药戊唑醇在Chiralcel OJ-H柱上的拆分[A];甘肃省化学会第二十四届年会论文集[C];2005年
4 杨磊;胥峥;林逢凯;高逸秀;张萌;;城市富营养化河道底泥中微生物的新陈代谢能力研究[A];中国环境科学学会2006年学术年会优秀论文集(上卷)[C];2006年
5 冯优;滕莉;王凤山;;超氧化物歧化酶的研究进展[A];山东省药学会第一届学术年会论文集(下)[C];2005年
6 李灵玲;张涛;余蓉;;可溶性固定化木瓜蛋白酶的制备及性质研究[A];2006年全国生化与生物技术药物学术年会论文集[C];2006年
7 姜振玉;陈建定;翁盛光;曹宏明;马新胜;吴秋芳;;纳米Fe_3O_4/聚苯乙烯磁性材料[A];纳米材料和技术应用进展——全国第三届纳米材料和技术应用会议论文集(下卷)[C];2003年
8 张思锐;刘春元;梁燕萍;唐前林;;磁性壳聚糖微球对Cr~(6+)的吸附性能研究[A];颗粒学最新进展研讨会——暨第十届全国颗粒制备与处理研讨会论文集[C];2011年
9 蔡勇;马宏瑞;;石油污染地下水吸附-降解联合修复方法的研究[A];首届全国农业环境科学学术研讨会论文集[C];2005年
10 夏志国;孙家跃;杜海燕;孙宝国;;生物技术在香料工业中的应用研究进展[A];2004年中国香料香精学术研讨会论文集[C];2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 孟凡涛;酒明串珠菌不对称合成手性醇及其反Prelog脱氢酶的酶学特性研究[D];江南大学;2010年
2 李瑞雪;新型磁性纳米功能材料的制备与性能研究[D];华南理工大学;2010年
3 肖仔君;Acetobacter sp. CCTCC M209061细胞催化潜手性酮不对称还原反应的研究[D];华南理工大学;2010年
4 杨荣玲;酶法合成糖苷及其酯类衍生物的研究[D];华南理工大学;2010年
5 黄兵;固定化微生物净化低浓度SO_2烟气研究[D];昆明理工大学;2009年
6 李爱涛;硫醚单加氧酶产生菌的筛选及其应用方法研究[D];华东理工大学;2011年
7 吴建;基于膜结合醇脱氢酶特性的氧化葡萄糖酸杆菌选择性氧化甘油及苯甲醇的研究[D];华东理工大学;2011年
8 袁之渿;基于联萘骨架的手性配体在一些Lewis酸催化的不对称反应中的应用及含氮有机碱促进的Michael反应方法学的研究[D];华东理工大学;2011年
9 闫共芹;金属铁及其氧化物特殊纳微结构的制备与性能研究[D];武汉理工大学;2010年
10 单海霞;新型烷基咪唑离子液体的合成及应用[D];江南大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 魏冬雪;磁性Fe_3O_4/SiO_2载体表面的氨基修饰和漆酶固定化研究[D];哈尔滨师范大学;2010年
2 宋光伟;手性Salen-Co催化剂在不对称开环反应及药物合成中的应用[D];浙江理工大学;2010年
3 李明珠;弗氏链霉菌S.fradiae S-221角蛋白酶基因的异源表达及酶学性质研究[D];郑州大学;2010年
4 何华平;手性膦金属配合物催化剂的合成及不对称催化反应研究[D];湘潭大学;2010年
5 胡文稳;固定化微生物对原油污染土壤的生物修复[D];中国海洋大学;2010年
6 王艳丽;磁性淀粉的制备、性质及应用研究[D];河南工业大学;2009年
7 张强;β-环糊精/N-异丙基丙烯酰胺微球的合成及其释药性能研究[D];河南工业大学;2010年
8 李文丽;手性螺环化合物的合成与拆分[D];天津理工大学;2010年
9 洪美花;分子印迹聚合物微球的制备及特性评价[D];青海师范大学;2010年
10 李艳;改性壳聚糖磁性微粒的制备及其应用[D];江南大学;2010年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 吕晓猛,纪树兰,刘秀荣,谭立扬;固定化细胞珠体的改性研究[J];北京工业大学学报;1997年01期
2 宋建彬,张士茜,马润宇,任孝修;硅藻土强化吸附壳聚糖固定化青霉素酰化酶[J];北京化工大学学报(自然科学版);2004年05期
3 独俊红;白耀文;刘莲英;褚铭;杨万泰;;含环氧基团的磁性高分子复合微球[J];北京化工大学学报(自然科学版);2008年01期
4 王全胜,刘颖,王建华,张先武;沉淀氧化法制备Fe_3O_4的影响因素研究[J];北京理工大学学报;1994年02期
5 吕万良,屠锡德,巫冠中;酮洛芬β-CD包合物制剂的药效学评价[J];北京医科大学学报;1998年05期
6 丁明,曾桓兴;中和沉淀法Fe_3O_4的生成过程研究[J];成都大学学报(自然科学版);1998年02期
7 刘幽燕,许建和,胡英;吐温-0对固定化脂肪酶催化酮基布洛芬氯乙酯对映体选择性水解反应的影响[J];催化学报;1999年06期
8 吴虹,宗敏华,娄文勇;无溶剂系统中固定化脂肪酶催化废油脂转酯生产生物柴油[J];催化学报;2004年11期
9 吴东亮;赵巧玲;郭杨龙;王莹;王筠松;詹望成;卢冠忠;;含环氧基团的聚合物载体合成方法的改进及其固定化青霉素酰化酶[J];催化学报;2010年05期
10 杨咏来,宁桂玲,吕秉玲;液相法制备纳米粉体时防团聚方法概述[J];材料导报;1998年02期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 孙培龙;邵平;孟祥河;郑文盈;;壳聚糖微球固定化脂肪酶的制备工艺及应用性质研究[J];中国粮油学报;2008年04期
2 徐坚;王玉军;骆广生;戴猷元;;利用醋酸纤维素/聚四氟乙烯复合膜中的微结构固定化脂肪酶[J];化工学报;2006年10期
3 李攀;冯骉;张晓鸣;贾承胜;;循环流化床反应器在麦芽糖月桂酸酯酶法合成中的应用[J];食品工业科技;2008年11期
4 鲁玉侠;蔡妙颜;王兆梅;郭祀远;;脂肪酶的固定化及其水解天然黄油研究[J];食品研究与开发;2007年02期
5 龚美珍;田毅红;李德莹;赵国振;曾晶;龚大春;;固定化酶催化酯化反应合成生物柴油的研究[J];粮油加工;2009年09期
6 王英;周剑忠;黄开红;李莹;单成俊;张丽霞;黄自苏;;固定化脂肪酶催化大豆油合成生物柴油生产工艺的研究[J];江苏农业科学;2007年05期
7 薛建平;苏敏;唐良华;张杰平;;Penicillium expansum TS414脂肪酶催化合成生物柴油的研究[J];福建轻纺;2008年05期
8 严祥辉;薛屏;卢冠忠;;非水相中固定化脂肪酶的催化特性及其在手性化合物拆分合成中的应用[J];分子催化;2006年05期
9 王英;周剑忠;黄开红;单成俊;张丽霞;李莹;黄自苏;;固定化脂肪酶催化活性影响因素的改变对生物柴油转化率的影响[J];粮油加工;2007年09期
10 陈英明;常杰;付严;陆继东;肖波;;酸化油固定床酶法合成生物柴油研究[J];燃料化学学报;2008年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 余旭亚;游金坤;唐湘华;李俊俊;黄遵锡;;固定化脂肪酶的研究进展[A];饲用酶制剂开发与应用技术交流研讨会论文集[C];2010年
2 朱祥瑞;徐俊良;;家蚕丝素固定化α-淀粉酶的制备及其理化特性[A];全国蚕业资源综合利用会议论文集[C];2000年
3 尚元艳;杨晓玲;胡玲;朱以华;;用于固定化酶载体的多孔PS-DVB微球的制备[A];2004年全国高分子材料科学与工程研讨会论文集[C];2004年
4 肖志方;伍林;易德莲;秦晓蓉;杨春琪;;酶的固定化研究综述——兼述葡萄糖氧化酶的研究和应用[A];湖北省化学化工学会第十一届分析化学专业年会论文集[C];2007年
5 赵娟;陈必强;谭天伟;;固定化酶法催化润滑油基础油的合成[A];第三届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(上)[C];2006年
6 刘丽荣;夏春岚;王睿睿;方波;;膳食纤维固定化纤维素酶的研究[A];上海市化学化工学会2007年度学术年会论文摘要集[C];2007年
7 赵广宇;黄金莉;刁剑雄;孙野;孙英;;SBA-15介孔材料在生物酶固定化中的应用进展[A];中国环境科学学会2009年学术年会论文集(第四卷)[C];2009年
8 冯优;滕莉;王凤山;;超氧化物歧化酶的研究进展[A];山东省药学会第一届学术年会论文集(下)[C];2005年
9 鲁艳英;宋英伟;胡银芝;;酶在含酚废水处理中的应用[A];第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2005年
10 吕勇军;高振源;郭杨龙;王艳芹;王筠松;卢冠忠;;青霉素酰化酶在介孔分子筛表面的固定化——孔径与介孔结构的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 记者 左永刚;利用固定化脂肪酶制取生物柴油获突破[N];中国高新技术产业导报;2010年
2 通讯员 陈晓霞 郑克胜;漳平注重提升“6·18”活动成效[N];闽西日报;2010年
3 ;分析技术多样化分析方法简捷化[N];中国医药报;2002年
4 广西南宁奥立食品生化有限公司供稿;低聚果糖 21世纪健康食品配料的新宠儿[N];中国食品质量报;2003年
5 王乐民;欧盟 不排除非选择性、非甾体抗炎药与血栓事件的相关性[N];健康报;2007年
6 陈大河;漳平签约对接6个项目[N];闽西日报;2009年
7 浙江科技学院生物与化学工程学院院长 毛建卫;利用农产品化学与生物加工技术制造功能性食品添加剂及配料(二)[N];中国食品报;2009年
8 林鹏生;偏头痛的药物防治[N];中国医药报;2003年
9 谭天伟;生物 柴油产业化指日可待[N];中国化工报;2002年
10 吴一福;果胶在结肠靶向给药中的应用研究[N];中国医药报;2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 崔彦君;新型磁性高分子载体的制备、固定化脂肪酶及其催化酮洛芬手性拆分的研究[D];兰州大学;2012年
2 刘潇;实心及中空型磁性高分子复合微球的制备及其固定化脂肪酶的研究[D];兰州大学;2013年
3 杨光;脂肪酶固定化的新方法研究及其应用[D];浙江大学;2009年
4 刘凯;改性壳聚糖微球固定化生物酶及其控制造纸白水中DCS物质的研究[D];华南理工大学;2011年
5 杨建军;脂肪酶的固定化及在离子液体中催化合成生物柴油的研究[D];西北大学;2009年
6 雷青娟;辣根过氧化物酶在双功能环氧载体和胺基载体上的固定化及固定化酶催化氧化性能研究[D];中北大学;2013年
7 王思明;毛细管酶微反应器的制备及其应用研究[D];北京化工大学;2013年
8 杜创;开环易位聚合方法制备可控聚合物及其应用[D];吉林大学;2008年
9 阎金勇;白地霉脂肪酶的制备、修饰改良及应用研究[D];华中科技大学;2010年
10 吴苏喜;油菜生物柴油的酶促合成新技术研究[D];湖南农业大学;2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 魏铄蕴;生物复合微球的制备及固定化脂肪酶的研究[D];西北师范大学;2010年
2 冯超;磁性纳米载体的制备及其固定化脂肪酶催化性能研究[D];中南林业科技大学;2011年
3 郝聚喜;玉米芯固定化脂肪酶及其催化转化生物柴油的研究[D];中南林业科技大学;2011年
4 梁欣欣;新型固定化脂肪酶的制备及其转酯化活性研究[D];华南理工大学;2011年
5 张大准;磁性纳米材料改性及固定化脂肪酶的研究[D];河南大学;2011年
6 刘文涛;环氧基大孔树脂的合成及其应用性能研究[D];山东轻工业学院;2012年
7 马翠丽;基于仿生矿化固定化脂肪酶研究[D];大连理工大学;2011年
8 王任;固定化脂肪酶促芒果苷酯的合成[D];吉林大学;2011年
9 秦昌云;仿生合成SiO_2载体固定化脂肪酶的研究[D];安徽工程大学;2012年
10 杨绪娥;固定化脂肪酶合成蔗糖-6-乙酸酯的研究[D];江南大学;2012年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026