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功能化纳米氧化物的设计、合成及其多相催化反应机理研究

王琼  
【摘要】:纳米材料由于具有大的比表面积、特殊的表-界面电子状态及量子尺寸效应等特点,在催化领域得到了广泛的研究和应用。通过可控的合成方法,人们可以得到不同形貌、不同颗粒大小、暴露不同晶面以及具有各种复合结构的纳米材料催化剂,并将它们应用于一系列重要的多相催化反应。然而,在真实的多相催化反应体系中,所伴随发生的物理化学变化过程非常复杂。对于传统的多相催化剂来说,一般存在着结构的复杂性和不均一性等缺陷,这给多相催化反应机理的研究带来了很大的不确定性。为了解决上述瓶颈问题,通常需要构建结构均一明确的功能化材料作为模型催化剂,便于清晰明了地将催化剂的结构与其催化反应性能关联起来。这种研究理念不仅有助于在纳米尺度上研究多相催化反应机理,而且对于性能高效的纳米催化剂的结构设计具有重要的指导意义。 本论文在这一研究背景下,针对金属半导体氧化物材料的气体传感和分子筛的多相催化反应机理开展研究。我们首先设计合成了二氧化锡和酸性分子筛(氧化硅-铝结构)两种纳米结构材料,利用其高的比表面积、独特的花状微纳结构或规整的孔道结构、材料尺寸大小均一等优点,分别研究了两种多相催化反应体系中所发生的物理-化学变化过程。本论文的主要研究内容如下: 第1章介绍论文的研究背景,着重综述了典型纳米材料在多相催化领域中的应用、半导体金属氧化物材料在气体传感器研究方面的进展以及甲醇制烯烃反应的基本过程,并对论文的选题意义和主要内容进行了概述。 第2章二氧化锡微纳结构材料的设计、合成及气体传感机理研究。 通过简单的水热方法,我们制备得到了具有高比表面积、三维花状结构的二氧化锡微/纳材料,该材料对甲烷、一氧化碳、甲醇和乙醇气体均表现出良好的传感效果。在表-界面催化反应机理研究中,我们搭建了微反应器模拟气体传感催化反应过程,并采用固体核磁共振技术,在纳米结构二氧化锡材料表面首次观测到甲酸盐、碳酸盐和乙酸盐等一系列重要的中间体物种,揭示了这些物种在表面传感过程中所起的重要电子传导作用,并确定了二氧化锡材料用于气体传感的催化反应过程。 第3章构筑不同孔道结构分子筛,应用于甲醇制烯烃过程机理研究。 我们设计合成了两种一维纳米孔道结构的分子筛催化剂H-ZSM-12和H-ZSM-22,并利用二者孔道大小均一明确的特性,研究了甲醇制烯烃过程中关键有机反应中间体(烃池物种)的尺寸大小。由于孔道尺寸的微小差异,烃池机理只能在较大孔径的H-ZSM-12分子筛孔道内发生作用,因此,两种分子筛表现出截然不同的甲醇转化活性:在H-ZSM-22分子筛中基本没有烯烃产物生成,而在H-ZSM-12分子筛中产生了大量的烯烃、石蜡及芳烃产物。这印证了甲醇制烯烃反应过程的烃池机理为尺寸选择性过程,并初步探明了能够实现甲醇转化的分子筛的最小孔径。 第4章超顺磁性四氧化三铁纳米颗粒的合成及应用 通过高温热分解法,我们制备得到了单分散性良好、尺寸分布均一、大小可调以及形貌可控的Fe3O4磁性纳米颗粒和Fe3O4@SiO2复合磁性纳米颗粒,并初步探索了其在多相有机催化反应和Zn2+识别方面的应用。 第5章对论文工作进行了总结和展望。


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