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《兰州大学》 2012年
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石墨烯及其类似物的功能化研究

钟兴  
【摘要】:石墨烯及石墨烯类似物是新型的二维片层纳米材料,由于其在热学、电学、和机械性能等方面所具有的独特性引起了科学家的广泛关注,迅速成为物理、化学、材料学等领域的研究热点。但由于石墨烯缺少合适的官能团且在各种溶剂中分散性能不好,而极大制约了其在众多领域的应用。近几年来,已有使用不同手段对石墨烯进行改性或功能化的相关报道,但在方法和效果等方面仍需进一步改善,如功能化方法的改进及功能化石墨烯分散性的提高等。而石墨烯类似物的研究目前还集中在其制备方法研究上,对石墨烯类似物的性质研究尚少。本论文针对石墨烯及其类似物领域存在的一些问题,开展了石墨烯的共价功能化研究以及石墨烯类似物作为基底的催化研究。具体工作及结果如下:1)将合成方法简便,普适性强的苯炔以共价形式连接到石墨烯表面。对苯炔修饰的石墨烯应用原子力显微镜、高分辨透射电镜、热失重分析、X射线光电子能谱、拉曼光谱、红外等进行了表征。结果表明在45℃的温和条件下苯炔就能成功地修饰石墨烯,且石墨烯表面平均每15个石墨烯C原子就能加成一个苯炔分子,说明功能化程度较高;该苯炔修饰的石墨烯易分散于大多数常用有机溶剂,如以DMF为分散溶剂为例,苯炔修饰的石墨烯的分散性达到了0.23-0.40 mg mL-1;研究表明苯炔修饰的石墨烯在氩气气氛500℃下才失重,说明该材料的热稳定性良好。2)利用直流电镀的方法制备了 Ni-Fe/MoS2石墨烯类似物纳米复合材料。MoS2粉末本身在加氢和脱硫方面具有较好的催化活性,理论和实际研究表明MoS2催化活性主要来自于其边缘,而石墨烯类似物MoS2相比大块粉末MoS2,其具有更加丰富的活性边缘位点。该工作在含有不同比例的镍铁电镀液中,将涂有石墨烯类似物MoS2的玻碳电极通过电镀作用使镍铁按比例沉积在MoS2表面。对Ni-Fe/MoS2纳米复合材料通过高分辨透射电镜和电化学等多种手段进行了表征,并通过电化学实验证明Ni-Fe/MoS2体系对水合肼具有很好的电催化作用。研究表明Ni-Fe/MoS2石墨烯类似物纳米复合材料中Ni和Fe的比例达到80:20时,对水合肼的催化效果最好;且石墨烯类似物MoS2作为基底对水合肼的催化活性是同等比表面积石墨烯的4倍,是粉末MoS2的20倍;研究还表明该Ni-Fe/MoS2体系对水合肼的催化受吸附控制的影响;且计时电流说明该Ni-Fe/MoS2纳米复合材料在水合肼催化体系中稳定性较好。3)本论文开展石墨烯及其类似物研究的同时,国内某企业针对α-萘酚生产所面临的问题,提出了开展不同于传统生产工艺(硫酸水解法)的合成方法研究。本章制备了固体超强酸为催化剂(S042/TiO2-A1203),采用固定床形式,在300℃条件下,考察了 α-萘酚的合成工艺。经过对催化剂筛选和催化条件优化,α-萘胺的转化率达到了 96%以上,α-萘酚的选择性达到了 99.8%以上。完成实验室小试后,对该工艺进行了放大生产,取得了良好的效果。
【学位授予单位】:兰州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ426;TB383.1

【参考文献】
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