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《兰州大学》 2019年
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共价有机框架材料的制备及其传感和催化性能研究

刘伟  
【摘要】:共价有机框架材料(COFs)是一类通过共价键将有机刚性构筑单元连接起来的结晶性多孔聚合物,具有高的比表面积、低的密度和易于功能化等突出优点,被广泛用于气体吸附和存储、催化、传感、储能和光电子器件等领域。在COFs材料设计中,构筑单元和拓扑学结构的合理选择可以实现COFs孔结构和空间排布的精准控制。本论文中,我们也选择了一些有趣的构筑单元设计了几个具有特殊空间排布的COFs,并重点对它们在传感和电催化方面的应用进行了深入研究,具体工作如下:第二章,利用盐介导方法通过2,5-二羟基对苯二酸二肼(DTH)与1,3,5-三甲基间苯三酚(Tp)的缩合反应合成了一种新型孔道中含有大量羟基的2D COF(COF-TpDTH)。根据COF-TpDTH在酸性环境中氨基的质子化和碱性环境中羟基的去质子化过程将其设计为一种高灵敏的pH比率荧光传感器。荧光发射表明当pH值为6.3-8.3时,COF-TpDTH的荧光强度比I_(500 nm)/I_(417 nm)随pH线性增加,这显示出对近中性pH值检测的高灵敏度。同时,在不同的pH(4.0-12.0)环境下,COF-TpDTH对应的不同形式(阳离子COF(+1),中性COF(0)和阴离子COF(-1))具有不同的荧光发射。在此基础上,构建了分子算术系统,能够用于执行半减法代数运算,可以在每个单独的算术步骤后重置。此外,将COF-TpDTH设计为一种简单经济的纸基材料,用于检测酸性气体和防伪。第三章,利用机械化学(MC)合成方法,通过1,3,5-三甲基间苯三酚(Tp)和三聚氰胺(MA)的缩合反应制备了2D COF(COF-TpMA(MC)),探索了COF-TpMA的机械变色发光特性。发现在机械研磨合成过程中单体混合物(Tp和MA)的荧光从~475 nm(0 h研磨)红移到~570 nm(研磨12 h)处,得到具有亮黄色荧光的COF-TpMA(MC)。将合成的COF-TpMA(MC)研磨12 h后,COF-TpMA(MC)的荧光淬灭。表明强的机械作用会破坏COF材料层间相互作用和电子传输通道,使COF-TpMA(MC)表现出机械变色发光的特性。设计COF-TpMA(MC)(12 h研磨)作为检测·OH的传感器,它表现出了高的选择性和灵敏度。同时,COF-TpMA(MC)还可用于生物成像和监测活细胞中·OH的变化。第四章,通过溶剂热合成方法,将三(4-甲酰苯基)胺(TFA)分别与2,5-二羟基对苯二酸二肼(DTH)和对苯二酸二肼(TH)的席夫碱醛-胺缩合反应制备了2D COFs COF-TFADTH和COF-TFATH。首次研究了给电子基对COF材料催化性能的影响。发现,有给电子基羟基的COF-TFADTH具有更加优异的催化性能,说明引入给电子基可以改变COFs材料的电子结构,降低带隙能,提高材料的催化效率。掺杂乙炔黑后,COF-TFATH和COF-TFADTH的催化性能大幅度提高,表明增加材料的电导率可以有效的提高材料的催化性能。
【学位授予单位】:兰州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O643.36;O631;TP212

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