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《兰州大学》 2009年
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宽带隙半导体ZnO及SnO_2纳米材料的掺杂研究

陈江涛  
【摘要】: 宽带隙半导体(室温下带隙大于2.0 eV)在蓝紫光和紫外光电子器件,高频、高温、高功率电子器件及场发射器件方面应用广泛。随着科技的发展,对材料的性能要求越来越高如迫切需要能够在高频、高温、大功率以及强辐射下稳定及长期工作的电子器件。氧化锌(ZnO)是一种宽带隙半导体(约3.2 eV),激子束缚能为60meV,室温下非常稳定,具有很高的化学稳定性及很强的抗辐射损伤能力。ZnO在平板显示器、紫外发光二极管、气敏元件、太阳能电池、场发射器件、红外反射器及透明导电薄膜中都有很大的应用前景,因此得到了广泛研究。ZnO是一种无毒,原材料丰富,价格低廉且易于合成的半导体材料,并且容易进行掺杂改性。二氧化锡(SnO_2)也是一种宽带隙半导体,其带隙约3.6 eV且具有更高的激子束缚能130meV,室温稳定并且化学稳定性高。SnO_2广泛应用在气敏元件、太阳能电池及电极材料中。本论文以ZnO及SnO_2纳米材料的制备和应用为背景,以ZnO及SnO_2纳米薄膜、粉体制备及表征为重点,报道了纳米材料领域的研究进展和我们的研究工作,主要研究内容有: 1、利用射频磁控溅射法制备Zr掺杂ZnO薄膜。研究发现,掺杂前后的ZnO薄膜在可见光区的透过率均在85%以上。掺杂后,ZnO薄膜带隙变宽,由未掺杂的3.24 eV增大到3.53 eV(9.66 at.%Zr);相比之下,掺杂样品的形貌有很大变化,由带有“褶皱”的不光滑颗粒转变成光滑且较规则的颗粒。热处理研究发现:未掺杂及掺杂量为1.04 at.%的样品透过率明显下降,低于80%,而掺杂量高于1.04 at.%的样品透过率仍在85%以上,且少量Zr掺杂的样品导电性较好,光学带隙在热处理前后变化不明显。 2、利用溶胶-凝胶法制备了稀土元素La掺杂的ZnO纳米薄膜。研究了掺杂量对ZnO结构、形貌及光学性质的影响。掺杂前后ZnO薄膜均为纤维锌矿结构,但结晶变差,晶粒由未掺杂的45 nm减小到10 nm(掺杂量10 at.%)。由于部分La~(3+)离子掺入到ZnO晶格当中,光学带隙由未掺杂的3.26 eV增大到3.31 eV,掺杂前后透过率均在85%以上,掺杂样品有所提高。经XPS研究分析,在薄膜表面La元素主要以化合物La(OH)_3的形式存在,表面富含-OH离子。 3、结合溶胶-凝胶技术,利用水热法制备了Al掺杂ZnO纳米结构薄膜。研究发现,随着Al掺杂量由0 at.%、1 at.%增大到3 at.%,ZnO的形貌由规则的纳米棒阵列逐渐演变为倾斜的纳米棒、纳米管/棒共存;当含量达到6 at.%时,出现网状结构的ZnO。经XPS分析,ZnO纳米结构中存在少量Al元素,其对ZnO形貌的影响很大。在适量的掺杂浓度下(3 at.%Al),Al(OH)_4~-基团抑制了ZnO沿(002)晶面的生长并对Zn-terminated(002)极性面有腐蚀作用,因此出现ZnO纳米管;而O-terminated(002)极性面为ZnO纳米棒的生长提供形核位置。在紫外Raman光谱中观察到,Al掺杂后,由于Al的存在与材料形貌发生变化,ZnO纳米结构界面处电磁相互作用发生改变,与表面声子有关的模式A_1(LO)振动相应增强。 4、利用改进的溶胶-凝胶技术,制备了Eu掺杂SnO_2纳米粉体和多孔膜。系统研究了不同Eu掺杂浓度下,SnO_2粉体的结构及发光特性。用不同的激发光来激发Eu掺杂SnO_2粉体,可发出橙红色和红色可见光。Eu掺杂SnO_2粉体的Eu~(3+)离子表现出选择性激发。在间接激发下(紫外光325 nm),光谱以Eu~(3+)离子的~5D_0→~7F_1跃迁发射为主;而在直接激发下(396 nm和466 nm),以~5D_0→~7F_2的跃迁发射为主。经分析~5D_0→~7F_1与~5D_0→~7F_2的跃迁特点,我们可得到Eu~(3+)离子处于不同的位置:取代Sn~(4+)离子后处于对称性较高的格点处、或处于接近晶粒表面的格点处及晶粒表面。随着格点对称性的不同,Eu~(3+)离子表现出选择性激发。此外,在不采用任何模板的情况下,利用sol-gel技术采用旋涂的方法制备了Eu掺杂SnO_2多孔薄膜,对其结构,成分及形貌做了分析。
【学位授予单位】:兰州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TB383.1

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