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Eu(Ⅲ)在膨润土和蒙脱石上的吸附作用

许江  
【摘要】: 膨润土已被包括中国在内的很多国家选为高放废物地质处置库的缓冲/回填材料。因此,关键核素与膨润土及其主要组分蒙脱石的相互作用对于处置库的设计及安全评价至关重要。本文选用合成蒙脱石和金川膨润土,旨在:(1)采集广泛实验条件下,Eu(Ⅲ)在Na基、Ca基和K基金川膨润土上的吸附实验数据;(2)构建表面配位模型,定量描述所得吸附实验数据;(3)对比压实和分散状态下合成Ca基蒙脱石对Eu(Ⅲ)吸附作用的异同。 用X-射线衍射(XRD)、X-射线荧光分析、红外光谱(IR)、扫描电镜(SEM)、粒径分析以及比表面积分析等手段,详细表征了除去碳酸盐并转型后的Na基金川膨润土。结果表明:纯化后的金川膨润土可以看作蒙脱石(88%)和二氧化硅(12%)的混合物,蒙脱石的结构式为:[Si(IV)_4](Al(Ⅲ)_(3.19),Fe(Ⅲ)_(0.29),Fe(Ⅱ)_(0.38),Mg(Ⅱ)_(0.14)O_(20)(OH)_4(Ca(Ⅱ)_(0.023),Na(Ⅰ)_(0.35),K(Ⅰ)_(0.127)),根据此结构式计算出的阳离子交换容量(CEC)为694 meq/kg,这意味着金川膨润土的理论CEC为611 meq/kg,与采用Ni-en(ethylenediamine)提取法测得的结果623±12 meq/kg一致。在25℃和3个离子强度(0.01,0.1 and 0.5 mol/L NaCl)下的连续电位滴定结果表明:滴定曲线相互平行而没有交点,Na基金川膨润土的零电荷点(PZC)随着离子强度的减小而增大;通过考虑一种层间位点和两个边位点用双电层理论成功定量解释了滴定实验结果。 采用批式法研究了液相pH、Eu(Ⅲ)浓度、离子强度、CO_2分压等因素对Eu(Ⅲ)在Na基、K基和Ca基金川膨润土上吸附作用的影响。实验结果表明:Eu(Ⅲ)在金川膨润土上的吸附作用受pH值、Eu(Ⅲ)浓度影响显著;在低pH值范围(pH6),Eu(Ⅲ)的吸附分配系数(K_d)随离子强度的增大显著减小,而在pH 6~9范围内,离子强度对K_d的影响较小;解吸实验结果表明Eu(Ⅲ)在Na基膨润土上的吸附是可逆的;当P_(CO_2)=10~(-3.58)atm时,在低pH范围(pH7),Eu(Ⅲ)的K_d值与P_(CO_2)=0 atm时近似相等,但在高pH范围内(pH8),Eu(Ⅲ)的K_d值随pH值增大迅速减小;相同条件下不同可交换阳离子的金川膨润土对Eu(Ⅲ)吸附作用的强弱次序为:Na基K型Ca基。采用表面配位模型合理解释了离子强度为0.1 mol/L NaCl时Eu(Ⅲ)在Na基金川膨润土上的吸附实验数据。 用毛细管批式实验分别研究了Eu浓度、pH值等因素对Eu(Ⅲ)在压实的Ca基合成蒙脱石上吸附作用的影响。实验结果表明:在低pH范围,分散状态下的K_d与压实状态的K_d几乎相等,但在高pH范围,压实状态下的K_d小于分散状态下的K_d值;解吸实验表明,压实状态下Eu(Ⅲ)在合成蒙脱石上的吸附是可逆过程。


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