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超重元素Uus(Z=117)的原子结构及其不同价态在酸溶液中的稳定性

常志伟  
【摘要】:在过去的几十年里,超重元素(SHE)的合成取得了非常重要的进展。2010年4月,俄美科学家合作研究,在俄罗斯的都伯纳联合核子研究所首次合成了Uus(Z=117)的两个同位素:293Uus和294Uus。该元素的合成填补了至118号元素以前的元素周期表的空白,并为研究“超重元素稳定岛”提供了更多的理论细节。本论文利用基于多组态Dirac-Fock理论方法的程序包Grasp2K,系统研究了超重元素Uus原子(离子)体系的能级结构及辐射跃迁性质;进而利用计算得到的Uus的精确原子结构参数,基于Born-Haber循环理论计算了Uus元素的标准电极电势并进一步预测了其在酸溶液中的化学行为。主要工作分为以下两部分: 一、研究了Uus(Z=117)原子(离子)的能级结构及激发态和离子态性质。在超重元素Uus(Z-117)原子结构的研究中,通过细致考虑电子关联效应、Breit相互作用和QED效应,计算了Uus原子及一价至五价离子的基态、电离能、激发态结构、共振吸收振子强度及其原子(离子)半径等相关性质。在对Uus的研究中,我们与其同族的Cl、Br、I和At元素作了比较,系统分析了相对论效应和电子关联效应对该元素的价轨道性质、一价至五价离子的基态、电离能、激发态结构及原子(离子)半径的影响,为下一步对Uus化学性质的分析奠定基础。我们也预言了Uus元素的可能被实验观测到的共振态的能级位置和吸收振子强度,期望能够对Uus元素的相关实验测量提供理论支持。 二、通过计算Uus元素的标准电极电势,预测了Uus不同价态在酸溶液中的稳定性。基于Born-Haber热力学循环理论,利用多组态Dirac-Fock(MCDF)方法计算得到的超重元素及其同主族元素Cl、Br、I和At的离化势和亲和势及已有的这些元素的标准电极电势的实验值线性拟合得到了Uus的元素电势图。根据Uus的标准电极电势预测了Uus1-、0、1+和5+价态在酸溶液中的稳定性。结果表明Uus元素的0价态能够在酸溶液中稳定存在,而1-、1+和5+价态不能在酸溶液中稳定存在。除5+价态外,其它价态的稳定性都与周期表预言的结果一致。这些结果从价电子能级的相对位置和以及电子电离或亲和的过程给出了定性解释。 总之,通过以上问题的研究,我们给出了超重元素Uus(Z=117)精确的原子结构参数,并在此基础上得到了Uus的元素电势图,预测了Uus元素的不同价态在酸溶液中的稳定性。希望本文的研究能够对Uus元素相关的光谱实验测量提供理论支持,并有助于理解超重元素Uus的在酸溶液中的一些化学行为,为将来可能的实验研究提供帮助。


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