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《西北师范大学》 2012年
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修饰型低铂醇类燃料电池电催化剂制备与性能研究

张想泰  
【摘要】:为解决能源危机和环境污染,能源问题及其相关技术受到了极大的关注。醇类燃料电池作为可以将化学能直接转换为电能的一种环境友好的能源利用技术。近年来此领域中取得了很多可喜的成绩,但目前在电催化剂方面,还有很多技术缺陷阻碍着其大规模商业化应用。 铂目前是醇类燃料电池最高效的阳极和阴极电催化剂。但铂仍有一些亟待克服的缺点:如价格昂贵;资源有限;易于被一氧化碳、醇的氧化物毒化等。因此,降低铂的使用量、提高催化活性和稳定性仍是醇类燃料电池催化剂发展的方向。 本论文的研究工作主要围绕如何制备铂利用率高、催化剂活性高这一主题,制备修饰型低铂催化剂。采用X-射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子谱(XPS)、X-射线能量色散谱(EDX)等手段对催化剂结构进行了表征。采用循环伏安法、线性扫描法等电化学方法研究了催化剂在酸性溶液中的乙醇氧化反应及甲醇氧化反应,用旋转圆盘技术研究了醇氧化反应的机理。具体见如下的三部分: 第一部分Pt修饰非晶态CoSn合金作为高效的电催化剂对乙醇的氧化 该研究调查了Pt修饰非晶态CoSn合金作为高效的电催化剂对乙醇的氧化。碳载Pt修饰CoSn合金纳米粒子(作为属性Pt-CoSn/C)的合成使用两步化学合成(溶胶凝胶制备和稳态置换法)。Pt-CoSn/C的结构纳米材料的结构通过透射电子显微镜(TEM)和X-射线衍射(XRD)加以证实。在相同含量Pt的情况下,与Pt/C,PtSn/C和PtRu/C纳米粒子相比,在循环伏安法测试中Pt-CoSn/C纳米颗粒对乙醇氧化有较高的活性。尤其是Pt修饰非晶态CoSn合金结构的催化剂在减少Pt使用量的同时还提高了其对乙醇的催化活性。 第二部分甲醇在Pt修饰非晶态CoSn合金上的电氧化 本工作的目的在于研究Pt修饰非晶态催化剂对甲醇电氧化行为的影响。采用溶胶凝胶法和稳态置换法合成了低Pt修饰非晶态CoSn合金催化剂,使用透射电镜和X射线衍射分析CoSn/C前体,Pt-CoSn/C催化剂的形貌及晶体结构;循环伏安和旋转圆盘电极等测试电化学性能。并比较了Pt/C、PtRu/C和Pt-CoSn/C催化剂对甲醇氧化的电催化活性和稳定性。结果表明,Pt修饰非晶态CoSn合金催化剂对甲醇氧化有较好的电催化性能,Co,Sn的加入降低了催化剂Pt用量,无定型的CoSn合金具有良好的质子和电子传导能力,进一步提高了Pt对甲醇氧化的电催化活性,特别是Pt-CoSn/C对甲醇电催化的质量活性和稳定性要优于PtRu/C催化剂。 第三部分Co@Pt/C核壳纳米催化剂应变效应对甲醇电催化氧化活性的提高 在以质量基础上,通过应用一个表面作用制备PtCo二元合金核壳结构的纳米粒子催化剂来提高对甲醇氧化的催化活性。在含有Co/C前体的溶液中用乙二醇来还原不同含量的Pt合成核壳结构的纳米复合Co@Pt催化剂。并通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子谱(XPS)及电化学技术对催化剂性能进行了表征。核壳型纳米复合材料Co@Pt/C催化剂提高了对甲醇氧化反应的催化活性。催化剂性能的提高可能来源于非贵金属板上Pt壳厚度形成的良好应变效应相关作用。此外,通过调整壳厚度对电催化活性进行优化。这个结果证实在非贵金属基质表面调整Pt壳厚度对提高催化剂活性有显著的作用。大规模发展表面修饰制备方法(即在非贵金属基质表面调整Pt壳厚度)应用于甲醇电化学氧化催化剂是很有潜力的。这些工作通过应变效应为具有核壳结构的合金催化剂的研究做了深入的调查。
【学位授予单位】:西北师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O643.36;TM911.4

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