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《西北师范大学》 2016年
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复合磁性纳米粒子的制备及在氧还原中的应用

王凯  
【摘要】:研究背景及意义:随着能源危机和环境污染等问题日益严峻,新型能源和能源利用方式的开发与研究已经迫在眉睫。燃料电池因具有能量转换效率高、环境友好等特点备受社会的广泛关注与研究。催化剂是燃料电池的重要组成部分,制约着燃料电池的发展,目前商业化催化剂主要为碳载贵金属(Pt、Ru、Pd等)型,然而这种催化剂资源稀缺、成本昂贵且催化效率仍然不能满足商业化需要。因此,开发廉价、易得、高性能的催化剂是促进燃料电池商业化进程的关键所在。研究方法:过渡金属掺杂含氮碳材料,前驱体资源丰富,制造成本低,在碱性介质中的氧还原性能能够和商业Pt/C相媲美。然而碱性介质易受环境中二氧化碳的影响,不利于市场化应用。基于以上各种因素本论文研究重点是利用不同的方法对磁性氧化物进行包覆。主要包括:水热合成葡萄糖三聚氰胺树脂(GM)包覆四氧化三钴,经碳化形成Co_3O_4@C-N;利用磁场诱导两相合成聚苯胺(PANI)包覆四氧化三铁,经碳化形成Fe_3O_4@C-N;对氨基酚醛树脂包覆铁酸钴,碳化得到CoFe_2O_4@C-N。并对制备的这三种催化剂进行了物理表征和酸性介质中氧化原(ORR)性能研究。研究内容:第一部分三聚氰胺葡萄糖树脂包覆四氧化三钴衍生物(Co_3O_4@C-N)的制备在氧化原中的应用。Co_3O_4@C-N作为一种酸性介质ORR催化剂有着优异的催化性能,原因是磁性氧化物与氮掺杂碳材料之间存在着协同作用。从扫描电镜(SEM)可以看出,Co_3O_4@C-N是一些类似蚕茧的小颗粒,由于分子间作用力的存在,这些小颗粒团聚交联在了一起。由电化学性能可知,Co_3O_4@C-N的起始电位和极限扩散电流与商业Pt/C的相差不多,只有半波电位有一些差距。虽然活性比商业Pt/C低,但是其具有更强的耐受性、抗甲醇中毒能力,以及成本低,资源丰富的优点。所以具有非常大的发展潜力。第二部分两相界面-磁场诱导合成分级结构聚苯胺包覆四氧化三铁衍生物(Fe_3O_4@C-N)在电催化氧还原中的应用。利用磁场将吸附有苯胺的Fe_3O_4牵引至两相界面处进行反应,即可得到聚苯胺包覆的四氧化三铁(Fe_3O_4@PANI),将Fe_3O_4@PANI再碳化、酸处理,即可得到具有分级结构的Fe_3O_4@C-N,研究其在酸性介质中的氧还原性能。通过XRD、Raman、SEM等对样品的成分和结构做了分析表征。用CV和LSV对其电催化氧还原性能进行了表征,结果表明:两相磁场诱导下合成的Fe_3O_4@C-N在酸性介质中的ORR起始电位与两相搅拌合成、均相合成的基本相同,但是半波电位和极限扩散电流有了明显的改善。第三部分中空胶囊状氮掺杂酚醛树脂包覆铁酸钴衍生物(CoFe_2O_4@C-N)在电催化氧还原中的应用研究此部分主要介绍一种具有中空胶囊状结构的CoFe_2O_4@C-N,对材料的合成方法和在阴极氧还原电催化方面的应用做了一些研究。本实验合成的对氨基酚醛树脂包覆CoFe_2O_4衍生物的壳层疏松似絮状物,是一种中空胶囊状核壳结构,经过热处理后具有较大的结晶度。这种独特的疏松胶囊状结构有利于O_2在催化剂上的吸附和传质,增加了O_2与活性位的接触几率,所以在催化氧还原反应的过程中表现出了优异的催化活性。
【学位授予单位】:西北师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;TB383.1

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