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《西北师范大学》 2017年
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生物质派生多级孔碳纳米片与高性能超级电容器的组装

安玉峰  
【摘要】:碳基超级电容器作为一种新型的能量储存装置,具有高的功率密度、优异的倍率性能、长的循环寿命和安全可靠等优点,更重要的是碳基电极材料来源广泛、制备方法相对简单,可以通过植物的光合作用源源不断地获得,是一种绿色环保可持续的材料。然而,相比于锂离子电池等储能装置,碳基超级电容器的能量密度偏低,这不能满足实际应用中对高能量的需求。因此,在不牺牲碳基超级电容器高功率密度的同时提高其能量密度仍然是目前有意义的工作。众所周知,超级电容器的能量密度是与其比电容(C)和工作电压(V)密切相关的,即:E=0.5CV2。因此,提高C和增大V是提高超级电容器能量密度的有效途径。本论文以提高超级电容器能量密度为最终目标,进行了两方面的研究工作:一是通过设计、合成新型纳米结构电极材料,研究其超电容性能,以获得高的比电容;二是选择具有较大分解电压的电解液组装对称型超级电容器或者将优异的正负极电极材料进行合理的匹配,组装非对称型超级电容器以扩大工作电压,实现能量密度的最大化。具体研究内容如下:1.以醋酸纤维素作为起始原料通过碳化、活化和氮掺杂同时发生的方法制备了三维氮掺杂类石墨烯水凝胶骨架(N-CNF)。所制备的材料N-CNF具有高的氮含量(8.7 wt%)和高的比表面积(1003.6 m~2 g~(-1)),显示了相互连接的类石墨烯水凝胶多级孔结构。由于独特的结构和异质原子赝电容的贡献,N-CNF材料展现了优异的电化学性能。三电极体系下,在6 mol L~(-1)的KOH电解液中,N-GNF可获得242 F g~(-1)(1 A g~(-1))的比电容和超高的倍率性能(100 A g~(-1)的电流密度下,其比电容可保持1 A g~(-1)下的83.4%)。用N-CNF所组装的对称型超级电容器在离子液体和水系电解液中可分别获得高达60.4 Wh kg~(-1)(对应的功率密度为1750 W kg~(-1))和17.9 Wh kg~(-1)(对应的功率密度为850 W kg~(-1))的能量密度。值得注意的是用离子液体注满的单个装置在经过10 s的充电后能够很容易地点亮60只并联的红色发光小灯泡(工作电压为2.2伏),体现了杰出的能量储存和转换性能。2.采用生长于中国东北地区的木耳作为碳源,通过碳化、活化和氮掺杂过程同时进行的方式制备了三维氮掺杂多级孔超薄碳纳米片(HPN-CS)。渗透进入木耳细胞壁内部的氢氧化钾可以作为内置活化剂诱导了HPN-CS特殊结构的形成。所制备的HPN-CS具有2.6 nm的平均孔径、1565.6 m~2 g~(-1)高的比表面积和高的大孔、介孔孔体积(71.7%)。大量具有简单孔结构的微孔均一地分布在碳纳米片表面。以HPN-CS所组装的对称型超级电容器(SSC)可以获得2.0 V的工作电压和27.2 Wh kg~(-1)的能量密度(对应的功率密度为1 kW kg~(-1)),甚至当功率密度增大50倍达到50 kW kg~(-1)时,能量密度仍能保持20.8 Wh kg~(-1),此时一次完整的充放电只需3.2秒,说明该电容器具有优异的能量储存和转换性能。此外,单个装置在充电10秒后能够很容易的点亮60个并联的LED小灯泡,表明该材料具有非常杰出的实际应用性能。3.通过简单的化学浴沉积制备了碳纳米管/氢氧化镍纳米片(CNTs/N i(OH)_2)核-壳复合物。由于碳纳米管具有良好的导电性和Ni(OH)_2具有较大的赝电容,所制备的CNTs/Ni(OH)_2复合材料表现出优异的电化学性能。三电极体系下,CNTs/N i(OH)_2复合电极可获得高的比电容(1 A g~(-1)下的比电容为1251 F g~(-1))和优异的倍率性能(100 A g~(-1)的电流密度下,比电容能仍达到981 F g~(-1),保持1 A g~(-1)下的78.4%)。为了和CNTs/Ni(OH)_2的电容性能相匹配,用木耳碳化后所得到的三维氮掺杂多级孔超薄碳纳米片(HPN-CNS)作为负极,构筑了非对称超级电容器CNTs/Ni(OH)_2//HPN-CNS,测试结果表明,所组装的非对称超级电容器具有优异的能量储存和转换性能。所组装的器件在0.8 kW kg~(-1)的功率密度下可获得高达34.0 Wh kg~(-1)的能量密度。当功率密度达到16 kW kg~(-1)时,能量密度仍然可达到22.2 Wh kg~(-1)。4.采用电化学沉积的方法在电化学刻蚀后的碳布表面均匀地生长了一层Ni、Co双氢金属氧化物,然后通过热处理得到了相应的蜂巢状NiCo_2O_4/碳布复合电极(HSNC)。特殊结构的HSNC作为无粘结剂的一体式电极保证了其优异的电化学性能。三电极体系下,HSNC复合电极可获得高的比电容和优异的循环稳定性(10 A g~(-1)的电流密度下,经过10000圈的循环后仍能保持初始值的94.3%)。为了在二电极体系下与HSNC的电容行为进行合理的匹配,以氧化石墨(GO)为原材料制备了还原氧化石墨烯/碳布复合材料(r GO/CC)。将HSNC作为正极,rGO/CC复合材料作为负极组装了非对称型电容器。所组装的器件在0.75 kW kg~(-1)的功率密度下可获得高达32.4 Wh kg~(-1)的能量密度。当功率密度增大至37.7 kW kg~(-1)(一次完整的充放电仅需3.5 s)时,能量密度仍然可达到17.8 Wh kg~(-1)。此外,所组装的非对称电容器在1.5 V的操作电压下可获得良好的循环寿命(3 A g~(-1)的电流密度下,经过10000圈的循环后仍能保持初始值的76.5%)。
【学位授予单位】:西北师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TB383.1;TM53

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