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基于镍铁水滑石的构筑及其电催化分解水产氧性能研究

董奇兵  
【摘要】:随着化石燃料资源的减少以及环境污染的加剧,探索可再生能源已刻不容缓。氢能由于具有低成本和无污染等优势被认为最理想的可再生能源之一。目前电催化水分解产生氢气是大规模生产氢能较为理想的方法之一。然而,水分解反应中的阳极产氧反应(OER)涉及四电子耦合质子的过程,需要高能量来克服较高的过电势以及反应动力学低下的障碍,严重阻碍了电解水制氢的发展,因此合成高效的OER电催化剂尤为重要。目前,贵金属催化剂(RuO_2、IrO_2等)可用于水分解反应。但是,由于它们的严重短缺和高成本,使其发展受到限制。因此,迫切需要探索低成本、高效且稳定的非贵金属OER催化剂。本文基于镍铁水滑石(NiFe-LDH),构筑了低成本、高效且稳定的OER电催化材料。分别制备N-GQDs/NiFe-LDH复合材料、CeO_2/NiFe-LDH异质结复合材料、Ni-BDC纳米片上原位生长NiFe-LDH超薄层材料,通过XRD、SEM、TEM和XPS等测试手段表征合成材料的形貌及化学组成,同时进一步探究其OER电催化性能。具体讨论内容如下:1.首先通过简单的热解碳化法合成了氮掺石墨烯量子点(N-GQDs),接着通过水热合成法成功制备了N-GQDs/NiFe-LDH复合材料。进一步探究了N-GQDs/NiFe-LDH复合材料不同投料比对应的OER电催化性能。结果表明,最优投料比N-GQDs/NiFe-LDH复合材料在1.0 M KOH溶液中与单独NiFe-LDH相比具有更好的OER催化剂活性。在电流密度为20和50 m A cm~(-2)时分别具有270和300 m V的过电势,同时具有47 m V dec~(-1)的低Tafel斜率和良好的稳定性。优异的性能取决于N-GQDs和NiFe-LDH的协同效应。2.通过水热法制备了CeO_2/NiFe-LDH异质结材料,进一步探究了该材料的OER电催化性能。结果表明所制备的最优CeO_2/NiFe-LDH异质结材料在1.0 M KOH溶液中具有比单独NiFe-LDH和CeO_2更好的OER催化剂活性。当电流密度为10 m A cm~(-2)时,CeO_2/NiFe-LDH异质结材料的过电势为246 m V,Tafel斜率为65 m V dec~(-1),并且具有较好的稳定性。掺入CeO_2可以增强CeO_2/NiFe-LDH异质结材料的OER催化活性。综上所述,CeO_2/NiFe-LDH之间的协同作用提高了电导率并影响了电子结构,进一步提高CeO_2/NiFe-LDH异质结材料OER催化活性。3.基于二维(2D)Ni-BDC纳米片原位转化NiFe-LDH超薄纳米片材料(Ni-BDC@NiFe-LDH)。在原位转化过程中,Ni-BDC前体的表面与碱性溶液中的氢氧根阴离子接触,原始的MOF形态与形貌被破坏,LDH纳米片在表面形成。进一步的OER电催化性能测试表明,所获得的Ni-BDC@NiFe-LDH在1.0 M KOH溶液中表现出优异的OER催化剂活性,在10 m A cm~(-2)的电流密度下具有272 m V的过电位,同时具有低的Tafel斜率和良好的稳定性。优异的催化性能归因于合成的Ni-BDC@NiFe-LDH具有小尺寸的纳米片结构,特殊的微观结构和优异的多孔结构可以加速电子传输并促进活性中间体在催化剂表面的扩散。


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