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《宁夏大学》 2019年
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金属有机框架衍生分级多孔碳的制备及其电容脱盐行为研究

郜铁  
【摘要】:电容去离子技术(Capacitive Deionization,CDI)具有低能耗,低成本,无二次污染,应用范围广等优点,是一种极具发展潜力的脱盐方法。高效脱盐电极材料作为CDI技术发展的核心要素被广泛的研究。本论文研究了金属有机框架(Metal Organic Framework,MOF)衍生多孔碳的制备方法及电极材料特性与脱盐性能间的构效关系,主要内容如下:1、在100℃,Ar+4%H2气氛中直接碳化沸石咪唑酯骨架结构材料(Zeolitic Imidazolate Framework-8,ZIF-8)制备了具有介孔特性的纳米多孔碳球(Mesoporous Carbon,MCs)。碳化过程引入还原性气体抑制了金属氧化物的形成,避免了后续酸处理造成的化学污染。电化学测试表明MCs在扫描速率为5 rmV/s时的电容量为215.72 F/g。CDI结果表明MCs电极的脱盐容量为12.03 mg/g且循环再生性能良好。2、在低压/氮气氛围中热解ZIF-8合成了氮掺杂的高度sp-2杂化石墨碳多面体(Nirogen-doped Grahpitic Carbon Polyhedrons,NGCPs)。利用低压作用加快 Zn 蒸汽溢出速率,避免了对碳多面体形貌的破坏。有基于此,NGCPs保持了典型十二面体形状,形成了中空多孔结构。该结构有利于提升电极孔隙利用率。进一步地,NGCPs具有1134 m~2/g的高比表面积,3.73%的N含量和高度石墨化结晶度。电化学测试结果表明NGCPs电极比电容在扫描速率为10 mV/s时高达307.4 F/g。CDI结果显示NGCPs的最大脱盐容量达到17.73 mg/g,脱盐速率高达4.14 mg/(g-min)且电极具有良好的再生性能。3、低压/氮气氛围下热解ZIF-8/TiSO_4)_2混合粉末,利用钛盐高温热解释放o和S等元素的掺杂和刻蚀作用调控衍生碳特性。所制备的开放式中空多孔碳(Open Hollow Porous Carbon,OHPCs)比表面积达到了 1025.9m~2/g且OHPCs具有集微孔、介孔和大孔于一体的多级孔道互联结构。表征结果表明N、O和S元素掺杂对OHPCs导电性、表面浸润性具有改善作用。CDI测试结果表明,OHPCs的最大脱盐容量为16.4 mg/g,同时脱盐速率得到进一步提升,高达5.17 mg/(g.min)。4、在化学气相沉积系统(Chemical Vapor Deposition,CVD)中,利用ZIF-67催化自组装获得由衍生碳多面体与碳纳米管(Carbon Nanotubes,CNTs)复合的杂化碳纳米团簇(Hybrid Carbon Nanoclusters,HCNs)。实验表明由金属钴催化生长的碳纳米管与衍生碳多面体交联复合提升了电极长程导电性并调控了电极体系孔隙结构。结果显示在650℃制备的杂化碳纳米团簇(HCN-650)具有最大的比表面积(171.6m~2/g)和理想的网系结构及介孔特性。电化学测试证实了碳纳米管的复合为HCNs提供了快速电子传输路径。进一步地,HCN-650电极的脱盐容量为7.08 mg/g且吸附行为可用修正唐南模型进行解释。总体而言,还原性气氛(Ar+4%H2)和N2/低压协作氛围能有效避免衍生碳中金属残余且保持良好结构。Ti(S0_4)_2作为活化剂具有孔道形貌调控和原子掺杂作用。自组装复合CNTs对脱盐电极体系导电性提升和孔道结构调控效果显著。因此,论文各项研究工作中获得的脱盐电极在相应性能均获得提升。
【学位授予单位】:宁夏大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O641.4;O646.5

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