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负载Ni-Co-B催化1-己烯氢甲酰化性能

戎静雅  
【摘要】:氢甲酰化反应是将烯烃转化为醛的反应。工业均相Rh催化剂存在价格昂贵、不易分离的问题。本文结合非均相Co非晶态合金催化剂性能提升,对载体的促进影响进行了研究。首先,选用不同类型载体负载双金属Ni-Co-B,考察了它们的1-己烯氢甲酰化反应的催化活性。然后,对活性炭(AC)负载Ni-Co-B催化剂的氢甲酰化性能进行了研究,为催化剂的应用提供基础。结论如下:1、采用浸渍还原法制备了不同比表面积载体负载Ni-Co-B非晶态合金催化剂,用于1-己烯氢甲酰化,原料转化率均≥92%,产物庚醛选择性均≥90%。相较Ni-Co-B非晶态合金活性明显提高,表明载体对活性组分的分散,促进了催化活性。催化活性大小排序为:Ni-Co-B/SBA-15Ni-Co-B/AC≈Ni-Co-B/MCM-41Ni-Co-B/ZSM-5。2、以AC为载体,制备了不同Co负载量、不同AC粒径催化剂。Co负载量为16.7%,AC粒径为74-125 μm催化活性最佳。1-己烯转化率达95.9%,庚醛收率89.8%,庚醛正异比1.89。Ni-Co-B/AC用于1-己烯氢甲酰化反应适宜的工艺条件为原料气H2/CO=1、5 MPa、120℃、3h。重复使用4次,催化活性维持在85%,表明Ni-Co-B/AC稳定性较好。催化剂用于1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯的氢甲酰化,原料转化率均≥88%,醛选择性均为~90%。


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