基于氧化石墨烯限域作用制备MFI型分子筛膜

【摘要】：分离过程始终是工业领域中不可缺少的重要单元。膜分离技术由于分离效率高、成本低等优点而受到了广泛的关注。MFI型分子筛膜稳定性好、孔径均一,所以被广泛应用于膜反应器、分离等工业领域。因此,研究其合成及分离性能意义深远。近些年在分子筛膜的合成方式中,研究人员大都采用二次生长方式,并且为了减小其传质阻力,将目光着眼于合成出无孪晶存在的、b-轴取向的超薄分子筛膜。利用二次生长技术合成分子筛膜的关键是组装出高质量的晶种层,Langmuir-Blodgett(LB)技术对于组装取向单层晶种层具有很好的效果,是一种较为新颖的被用来组装单分子层的技术,一直是本实验室的研究课题。本研究将继续采用LB技术组装晶种层,主要研究内容包括:1.GO的合成、LB组装以及分子筛纳米晶粒及纳米片的合成研究。FT-IR和SEM表明成功合成了 GO。通过AFM观察了利用LB技术沉积的GO薄膜,结果显示成功组装了单层紧密排列的GO薄膜,并且GO的平均厚度约为2 nm。对分子筛纳米晶粒采用FT-IR及XRD表征结果显示,存在MFI结构的特征峰,并且粒径分析结果显示颗粒大小在140 nm左右,这证明了成功合成了 silicalite-l纳米晶粒。纳米片的合成研究结果表明,当合成液中水摩尔比为1000、合成时间为12h时,成功制备了厚度小于10nm的分子筛纳米片,这对于后期用于合成超薄取向分子筛膜具有非常广阔的前景。2.采用LB技术组装晶种层,并研究了超薄膜的合成及H2/CO2分离。结果表明,当晶种液浓度为0.1%、拉膜膜压为30mN/m时,晶种层紧密单层排列。在不锈钢底基上,采用底基-晶种层-GO覆盖层的制备顺序合成了超薄取向分子筛膜。结果显示,当合成时间为4 h时,随着合成液浓度的降低,分子筛膜的厚度降低,当配比中水摩尔比为2000时,合成的膜最薄,厚度约为200-300nm。在该配比下,研究了生长时间对分子筛膜合成的影响,当生长时间为24h时,得到的膜为b轴取向,厚度约500nm,表明成功合成出超薄取向分子筛膜。以多孔氧化铝片为底基合成的分子筛膜对H2/CO2分离结果表明,经APTES修复后的膜的理想选择性有很大提高,展现出较好的气体分离性能,当生长时间是24 h时,理想选择性达到15.83。