钙钛矿（SCC、LCC）与类钙钛矿（SSCN、LSCN）在低温常压下电化学合成氨中的应用

【摘要】： 本文用柠檬酸溶胶–凝胶法制备了钙钛矿型阴极粉体材料Sm_(1-x)Ce_xCoO_(3+δ) (SCC)、La_(1-x)Ce_xCoO_(3+δ)(LCC)和类钙钛矿型阴极粉体材料Sm_(1.2)Sr_(0.8)Co_(1-x)Ni_xO_(4+δ)(SSCN)、La_(1.2)Sr_(0.8)Co_(1-x)Ni_xO_(4+δ)(LSCN)以及Ce_(0.8)Sm_(0.2)O_(2-δ) (SDC)阳极粉体材料。并用TG-DTA、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线衍射(XRD)对阳极和系列阴极材料进行表征。 以Nafion膜为电解质,碳纤维纸支撑的Ni-SDC粉体为阳极材料、碳纤维纸支撑的其它制备出的粉体材料为阴极,并用热压法将它们压制成膜电极(MEA),再在氢气?氮气气氛下进行低温(25～100℃)常压电化学合成氨。结果表明:第一,电压、温度对各系列阴极材料合成氨产率均有影响,并且确定了各系列阴极材料的最佳电压及最佳温度。第二,所有样品都不同程度有氨气生成,阴极材料中元素的掺杂可以提高电化学合成氨产率,并研究了不同元素掺杂对氨产率的影响。 本文还尝试用新的原料来代替氢气进行室温常压电化学合成氨,即以电解水区为阳极,Nafion膜为电解质、以碳纤维纸支撑的各系列粉体为阴极材料并用热压法将其制成膜电极(MEA),阴极区通入氮气进行室温常压电化学合成氨。结果表明:所有样品都不同程度地生成了氨气,阴极材料中元素的掺杂可以提高电化学合成氨产率,电压对各系列阴极材料合成氨产率也有影响。