收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

直接乙醇燃料电池:铂基和钯基电催化剂的研究

安丽娟  
【摘要】:直接乙醇燃料电池(DEFC)具有低污染、理论能量密度高、燃料来源广泛、储存和运输方便等优点,在便携式电源、电动汽车等领域有广范的应用前景,对解决能源短缺和环境污染两大难题有重大的意义。目前DEFC最常用的催化剂是Pt基催化剂,Pt基催化剂对乙醇电化学氧化(EOR)的活性不高,而且EOR反应中产生的中间产物会造成催化剂中毒失活。因此,开发高活性的催化剂对DEFC的发展具有重要意义。而且,由于Pt的价格较高、储量稀少,所以研究负载量低的Pt基催化剂或是非Pt催化剂已势在必行。本文从催化剂的活性、稳定性和制备成本三方面考虑,主要研究了以下内容:(1)本文通过溶剂蒸发法制备了介孔Sn O2,然后利用乙二醇还原法制备了介孔Pt Sn O2/C电催化剂。通过X-射线衍射(XRD),X-射线光电子能谱分析(XPS)、透射电镜(TEM)和电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)等表征手段,对催化剂的形貌和组成元素进行表征。证明了介孔Sn O2和Pt纳米粒子成功的固载在碳载体上。通过电化学性能测试可知,由于介孔Sn O2的加入,虽然催化剂的电化学表面积(ECSA)明显降低了,但活性和抗中毒能力有明显的提高,这是因为和普通的Pt Sn O2/C催化剂相比,介孔Sn O2和Pt纳米粒子的接触面积更大,相互作用也更强,提高了Pt活性位的催化能力,降低了中间产物在Pt活性位的覆盖,减少了催化剂的失活,从而使催化剂的活性和稳定性有了明显的提高。(2)本文结合了囊泡模板法和化学还原法制备了中空结构的Pd Cu纳米球,在常温下以水为溶剂,Vulcan XC-72碳黑为载体制备了中空Pd Cu/C催化剂。通过TEM和高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)对催化剂进行表征,结果表明Pd Cu纳米球是由Pd Cu纳米粒子构成,而且负载后的Pd Cu纳米球仍然保持中空结构。相应的元素映射也证明了Pd、Cu两种元素是均匀分布在中空球上。和Pd/C相比,Pd Cu/C催化剂对氧还原反应(ORR)的催化活性显著提高,经过3000圈CV的稳定性测试,Pd Cu/C催化剂的电流密度下降了24.8%,而且稳定后的电流密度也远高于Pd/C和Pt/C催化剂。中空Pd Cu/C催化剂具有更高的催化活性和稳定性可归因于两方面:一方面,Cu的掺杂提高了Pd的分散度;另一方面,中空结构的纳米粒子和实心纳米颗粒相比,前者的比表面积更大,提供的活性位也更多。(3)本文采用简单的水热法,在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、溴化钾、四氯铂酸钾、氯钯酸钠、氯化铜体系中,通过控制盐酸的量制备了就有高晶面的Pt Pd Cu凹面立方体。通过XRD表征证明了Pt Pd Cu/C-1和Pt Pd Cu/C-2两种催化剂都存在合金相。通过对制备的Pt Pd Cu/C-1和Pt Pd Cu/C-2催化剂进行阴极ORR性能的测试,表明高指数晶面的Pt Pd Cu/C-1和Pt Pd Cu/C-2比Pt/C催化剂更优异的催化活性。这主要归因于其具有更大催化活性位(缺陷位)的高指数晶面以及Pt和其他金属(Cu和Pd)形成合金对催化剂表面电子结构的调变。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 陈先学,卢建树;直接甲醇燃料电池电催化剂的研究进展[J];化工新型材料;2003年05期
2 陈维民;孙公权;赵新生;孙丕昌;杨少华;辛勤;;直接甲醇燃料电池电催化剂性能衰减研究[J];高等学校化学学报;2007年05期
3 张林森;王力臻;李振亚;王为;;活性炭负载镍析氢电催化剂的制备和表征[J];化学工业与工程;2009年02期
4 侯晓川;高丛堦;肖连生;张树峰;刘晨;郭金良;;纳米碳基铂电催化剂的研制及表征[J];有色金属(冶炼部分);2010年06期
5 巢亚军;;特拉华大学研发高选择性高效电催化剂可将二氧化碳转化为化学品[J];化学工业与工程技术;2014年01期
6 于书平;娄群;刘润婷;韩克飞;汪中明;朱红;;Cu@Pt/MWCNTs-MnO_2电催化剂的制备及电催化性能研究[J];化学学报;2012年22期
7 李旭光,邢巍,唐亚文,陆天虹;直接甲醇燃料电池阴极电催化剂的研究进展[J];化学通报;2003年08期
8 唐志诚;吕功煊;;直接甲醇燃料电池阳极电催化剂[J];化学进展;2007年09期
9 郭娟;陈胜洲;邹汉波;林维明;;导电聚合物电催化剂的研究进展[J];电池;2010年06期
10 李青莲;曲永和;;电化学工业中电催化剂的活性及其设计的探讨[J];陕西化工;1992年03期
11 梁镇海,孙彦平;钛基二氧化锰电催化剂的制备及性能研究[J];燃料化学学报;2001年S1期
12 李美霞,林维明;关于电催化剂活性问题的探讨[J];化学工程师;1998年03期
13 李旭光,邢巍,陆天虹,季怡萍,梁宏莹,邵允;直接甲醇燃料电池的耐甲醇阴极电催化剂炭载四羧基酞菁钴的研究[J];高等学校化学学报;2003年07期
14 孙启梅;陈雨;甄宗晴;金江;陈航榕;张华;;PEMFC Pt-WO_3/C电催化剂的制备与性能表征[J];材料导报;2008年S3期
15 马俊红;余洁;赵丹;王安杰;徐柏庆;;水合氧化钌对铂电催化剂上甲醇电氧化反应的促进作用[J];催化学报;2009年06期
16 姜艳霞;田娜;周志有;陈声培;孙世刚;;纳米材料电催化进展——电催化剂表面结构调控与性能[J];电化学;2009年04期
17 陈声培,张麒,黄桃,孙世刚;Surface alloy/GC电催化剂的制备与结构表征[J];精细化工;2003年01期
18 Rudo1f Holze,常云峰,陈金玲;作为电催化剂的炭在电化学能转化中的应用[J];新型碳材料;1987年02期
19 张麒,李冬青,罗济文,朱万仁,陈渊;表面合金电催化剂还原草酸合成乙醛酸的性能研究[J];玉林师范学院学报;2004年03期
20 胡风平;沈培康;;乙醇在碳修饰的二氧化钛纳米管负载的钯电催化剂上的催化氧化[J];催化学报;2007年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 赵莹莹;杨文胜;;Pd/TiO_2-graphene电催化剂的制备及其性能研究[A];第十四届全国青年催化学术会议会议论文集[C];2013年
2 徐明丽;张正富;杨显万;;直接甲醇燃料电池中阳极电催化剂的研究现状[A];2006年全国功能材料学术年会专辑[C];2006年
3 刘晓为;索春光;张宇峰;唐鼎;;微型直接甲醇燃料电池用电催化剂的制备及性能[A];第十三次全国电化学会议论文摘要集(上集)[C];2005年
4 夏小芸;原鲜霞;张慧娟;马紫峰;;卟啉电催化剂的超声分散法制备工艺研究[A];2008 International Hydrogen Forum Programme and Abstract[C];2008年
5 徐吉静;王中利;徐丹;张蕾蕾;张新波;;新型锂空气电池电催化剂研究[A];第十四届全国青年催化学术会议会议论文集[C];2013年
6 陈金媛;;TiO_2/碳纳米管光电催化剂的制备及性能[A];第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2005年
7 陈胜洲;杨伟;王松清;刘自力;林维明;;氮掺杂碳气凝胶负载钴电催化剂的性能研究[A];低碳技术与材料产业发展研讨会论文集[C];2010年
8 刘岩;王远;高昂;张琳玮;;高催化活性和高稳定性直接甲醇燃料电池电催化剂[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第28分会:绿色化学[C];2014年
9 黄建书;张校刚;罗建民;孙景玉;杨文建;;水热法制备Ag-WO_3纳米电催化剂[A];第二十七届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2006年
10 陈声培;黄桃;侯晓雯;周志有;孙世刚;;不锈钢载铂基电催化剂上甲酸氧化的原位FTIR反射光谱研究[A];全国第13届分子光谱学术报告会论文集[C];2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 王娟;多级微纳结构Ni/Co基电催化剂的制备及氢能转换中的应用[D];北京化工大学;2015年
2 周振华;直接甲醇燃料电池:高分散高负载铂基电催化剂的制备规律研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
3 贾荣利;石墨化沥青基超细炭粉负载Pt基电催化剂的研究[D];天津大学;2005年
4 朱科;质子交换膜燃料电池Pt/C电催化剂和膜电极的研究[D];天津大学;2005年
5 姜鲁华;直接醇类燃料电池阳极铂基电催化剂的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
6 王毓娟;SOFC阳极甲烷直接氧化电催化剂的研究[D];华南理工大学;2001年
7 马俊红;铂—钌电催化剂中助剂钌的形态及稳定性研究[D];大连理工大学;2010年
8 陈维民;直接甲醇燃料电池电催化剂稳定性研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
9 侯中军;质子交换膜燃料电池抗CO电催化剂及电极结构的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
10 高敏锐;几种少铂/非铂电催化剂的结构设计、宏量合成及应用研究[D];中国科学技术大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 安丽娟;直接乙醇燃料电池:铂基和钯基电催化剂的研究[D];石河子大学;2015年
2 韩苗;静电纺丝法制备用于ORR的PdCo催化剂[D];大连交通大学;2015年
3 胡登平;碳基锰钴尖晶石氧化物复合阴极电催化剂的制备及性能研究[D];南京理工大学;2015年
4 刘宁;纳米二硫化钼制氢电催化剂的结构设计与性能优化[D];暨南大学;2015年
5 陆楠宁;三芳基咪唑类有机电催化剂的电极反应动力学、结构优化及应用研究[D];北京工业大学;2015年
6 黄祥君;基于氮掺杂多孔碳材料的燃料电池阴极电催化剂的制备与性能研究[D];安徽大学;2016年
7 施金乐;基于过渡金属电解水催化剂的制备及性能研究[D];重庆师范大学;2016年
8 孙世国;直接甲醇燃料电池电催化剂形貌控制制备研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
9 娄群;质子交换膜燃料电池阴极电催化剂的制备与表征[D];北京化工大学;2012年
10 刘萍;蛋清制氧还原反应电催化剂的研究[D];重庆大学;2013年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 本报记者 罗阿华 通讯员 罗威;电催化剂设计:开通反应直通车[N];中国化工报;2014年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978