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《昌吉学院》 2018年
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g-C_3N_4基催化剂的氟化改性及其光解水制氢

祝秋会  
【摘要】:能源关系到人类社会的进步和国民经济的发展,为人类社会活动提供基本保障。每个国家和地区的发展都离不开能源的支撑。能源在给人们的生产和生活提供方便的同时会伴随着负面影响的产生,能源的过度开发与利用所导致的能源枯竭和环境污染问题的解决迫在眉睫。氢能作为一种具有高燃烧值的可再生清洁能源,受到各国的广泛关注。光解水制氢可以把无穷尽太阳能转变为清洁的氢能,是解决能源危机和环境污染的有效手段。g-C_3N_4具有层状类石墨相结构,由于其化学和物理稳定性及独特的能带结构,被广泛用于光催化领域。然而g-C_3N_4作为光催化剂仍然存在一些缺点,比如比表面积较小、光生载流子复合概率高、量子效率低、可见光响应能力弱等,限制了在光催化领域的应用范围。F离子非常稳定,难以被光生空穴等活性氧物种氧化等原因,成为g-C_3N_4光催化剂的一种优良的调变剂。本论文通过氟化手段调控g-C_3N_4禁带宽度,拓宽可见光响应范围,降低光生电子与空穴的复合概率,从而提高催化剂在可见光下的光量子效率。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、X-射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)以及电化学表征氟化催化剂的化学结构、形貌及光电性质进行分析,并考察了g-C_3N_4在可见光下(λ≥420 nm)的光解水制氢能力,主要研究内容如下:(1)以三聚氰胺和KX(X=F,Cl,Br,I)为原料,通过简单的热聚合反应制备X(X=F,Cl,Br,I)-g-C_3N_4,通过一系列表征进行分析,杂原子的掺杂提高了催化剂的可见光响应能力,抑制了光生载流子的复合概率,通过产氢性能测试,结果表明卤族原子随着电负性的增大对于g-C_3N_4光催化性能的增强越明显,而且随着卤族元素的原子半径增大其掺杂率越小,K原子在提高催化剂的光催化性能方面也有一定的作用,其中氟化g-C_3N_4相比于g-C_3N_4产氢性能提高了7.6倍。(2)以三聚氰胺和氟化钾为原料利用高温熔盐(DES)所提供的的强极性环境,通过热聚合方式制备氟化g-C_3N_4,在DES环境下F~+和K~+具有更高的迁移速率,有助于杂原子的掺杂。通过一系列表征结果表明,F原子及K原子的掺杂提高g-C_3N_4光催化剂了可见光吸收范围,降低了光生载流子的复合概率,加快了光生电子迁移速率。产氢性能的结果表明,在DES环境下形成的氟化g-C_3N_4具有更高的光催化活性和稳定性,其中改性后g-C_3N_4的产氢能力提高了8.2倍。
【学位授予单位】:昌吉学院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;TQ116.2

【参考文献】
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