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《青岛大学》 2019年
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基于贵金属/石墨烯复合物的比率电化学传感器的制备与应用研究

高小惠  
【摘要】:不同维度的碳纳米材料由于在电学、光学、机械性能方面具有优秀的性能,因而受到了电化学及其它学科领域的广泛关注。其中石墨烯是碳纳米材料中的一种重要材料,因其优异的机械拉伸性能和快速转移电子能力,在电催化和电化学传感方向具有广泛的应用。石墨烯复合材料具有高灵敏性、比表面积大、良好的生物相容性、导电性好、响应迅速等优点。石墨烯纳米材料与金属纳米颗粒复合,既增大了材料在电极上的比表面积,又使得传感器具有更快的电子传导速率。本文基于电化学传感器的制备及其在分析检测中的应用,研究了关于石墨烯材料与贵金属纳米材料复合物的快速、简易和有效的制备方法,构建了比率电化学传感器(Ratiometric electrochemical sensor,RES)用于尿酸(Uric acid,UA)、肌酐(Creatinine,Crn)的高效和精确检测。一、为了高灵敏测定尿酸(UA),开发了一种新颖、简便的RES。使用氯金酸HAuCl_4和硝酸银AgNO_3作为前体进行一步共还原,将金-银双金属纳米颗粒(Au-Ag NPs)电沉积在玻碳电极(Glassy carbon electrode,GCE)的表面。氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)和硫堇(Thionin,TH)通过自组装形成GO-TH。通过组分之间的相互作用制备Au-Ag NPs/GO/TH@GCE传感平台。通过方波伏安法(Square wave voltammetry,SWV)测量记录传感平台的电化学信号响应。随着UA浓度的增大,UA的氧化还原电流峰强度值呈现有规律地增大,而TH的氧化还原电流峰强度值几乎没有变化。这种方法可以实现在实际样品中的UA检测,并取得了良好的线性范围。二、为了高灵敏测定肌酐(Crn),开发了一种新型高效的肌酐RES,整合了肌酐诱导的特异性信号响应和无酶比率信号检测策略。通过一步水热反应生成聚多巴胺与还原氧化石墨烯的纳米复合物(Poly-dopamine and reducued graphene oxide,PDA-rGO)。还原氧化石墨烯(rGO)和耐尔兰(NB)之间通过π-π堆积相互作用生成PDA-rGO-NB复合物。在循环伏安扫描下,通过电化学还原Cu~(2+)离子,电沉积在PDA-rGO-NB表面制得铜纳米粒子(CuNPs),构建新的CuNPs/PDA-rGO-NB@GCE传感平台。由于肌酸酐的含氮中心与Cu~(2+)的特异性相互作用使得电流峰强度值(I_(Cu)~(2+))有规律地减小。实验证明该传感平台对肌酐有高度敏感和高选择性的响应。基于功能化的GO纳米复合物,并利用GO与贵金属之间的协同作用,构建了高效的RES用于生物小分子检测。功能化的石墨烯与贵金属的纳米复合物作为电极表面的修饰材料,既增强了电化学信号传输,又起到了催化氧化的作用。本论文研究了基于GO与贵金属协同作用的RES,用于生物小分子的检测,并在实际样品检测中取得优异的检测效果。
【学位授予单位】:青岛大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TP212.2;O657.1;TB33

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