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《烟台大学》 2009年
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纳米金催化剂的制备及其液相选择氧化反应的催化性能

石玲玲  
【摘要】: 自从发现金具有催化活性以来,纳米金催化剂主要被用于催化气固相反应。近年来,金催化剂用于液相选择氧化反应成为催化研究的热点之一。本论文采用化学还原法制备纳米金溶胶及活性炭负载金催化剂,采用改性的阴离子浸渍法制备Al2O3、CeO2、TiO2等无机氧化物载体负载的金及金-钯双金属催化剂。以空气为氧化剂,在温和条件下考察了这些催化剂对葡萄糖选择氧化制葡萄糖酸和苯甲醇选择氧化制苯甲醛的催化性能,研究了催化剂载体、制备方法、活化方式、金担载量等因素对其催化活性的影响。借助N2物理吸附、XRD、UV-vis、TEM、H2-TPR、XPS等表征技术研究了纳米金溶胶和负载型金催化剂的组成和结构,并与其催化性能相关联,取得了一些有新意的结果: 1.控制聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护剂的量和氯金酸的初始浓度,可获得金粒子尺寸小于5nm的纳米金溶胶。这种金溶胶具有非常高的催化葡萄糖选择氧化活性。 2.以Au/C催化剂考察了葡萄糖初始浓度、空气流速、反应温度等反应条件以及金负载量对葡萄糖选择氧化反应活性的影响,得到较佳的反应条件。发现葡萄糖转化率随空气流量和反应温度的增加而增加,但受葡萄糖初始浓度的影响较小。 3.金催化剂对葡萄糖选择氧化反应的活性明显受载体的影响,其活性次序为:Au/C Au/CeO2 Au/Al2O3 Au/TiO2。Au/C催化剂中由于金与活性炭之间存在较强的相互作用而使金活性组分主要以Auδ+的形式存在。用稀盐酸处理活性炭能有效去除表面杂质,增加表面氧含量,有利于金的表面富集,从而使金催化剂活性提高。 4.对不同反应体系,Au-Pd/Al2O3双金属催化剂表现出完全不同的催化活性。对葡萄糖氧化反应,焙烧后的Au-Pd催化剂由于存在PdO相而使其活性不如单Au催化剂。对苯甲醇氧化反应,还原处理的Au-Pd催化剂具有比单金属催化剂更好的活性,Au与Pd之间存在一定的协同效应。
【学位授予单位】:烟台大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.36

【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 张瑞瑞;预处理条件对金催化CO氧化活性的影响[D];大连理工大学;2011年
2 包双成;纳米金催化剂催化空气氧化乙二醛制乙醛酸的研究[D];内蒙古师范大学;2011年
【参考文献】
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【共引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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3 麻春艳;吕爱花;管仁贵;李新华;金明善;索掌怀;;Au-Pd/SiO_2制备中不同钯处理方式对噻吩加氢脱硫活性的影响[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
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5 王东辉;董同欣;史喜成;张忠良;白书培;;Au/Al_2O_3催化剂制备工艺研究[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
6 安立敦;;负载型纳米金催化剂投入工业生产[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
7 国海光;;硝酸预处理对催化脱氢合成对苯基苯酚钯炭催化剂的性能影响[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
8 安立敦;;大力开发金的工业材料市场[A];推进制造业强市与打造半岛制造业基地研究论文集[C];2005年
9 杨玲菲;宁平;田森林;戴春皓;田春梅;;低汽气比节能变换催化剂研究进展[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集(上)[C];2009年
10 黄桃;陈声培;李永军;孙世刚;;玻碳载Pb电催化剂的制备及其对草酸电催化还原的性能研究[A];第十三次全国电化学会议论文摘要集(下集)[C];2005年
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7 温河丽;直接甲醇燃料电池金铂纳米复合催化剂的制备及研究[D];昆明理工大学;2010年
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9 杨玲菲;净化黄磷尾气部分变换制合成气催化过程研究[D];昆明理工大学;2010年
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【同被引文献】
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3 邹旭华,齐世学,索掌怀,安立敦,段雪;预处理条件对Au/Al_2O_3催化CO氧化性能的影响[J];催化学报;2004年02期
4 李常艳;沈岳年;胡瑞生;贾美林;盛世善;;Au/Fe-O催化剂活性组分在CO催化氧化反应中的存在状态[J];催化学报;2006年03期
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7 李旭;Au/La-Mn-O催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究[D];内蒙古师范大学;2010年
【二级参考文献】
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7 齐世学,邹旭华,徐秀峰,安立敦,李树本;制备条件对Au/TiO_2催化CO氧化性能的影响[J];分子催化;2002年02期
8 郝郑平,安立敦,王弘立;负载型金催化剂催化CO氧化的性能(Ⅱ)[J];分子催化;1998年01期
9 索掌怀,安立敦,贺红军,尚坚,金明善;Au/Fe_2O_3催化剂在CO低温氧化中的催化活性[J];燃料化学学报;1999年05期
【相似文献】
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3 张生生;朱红;;添加WC对质子交换膜燃料电池Pt/C催化剂性能影响研究[A];第七届全国氢能学术会议论文集[C];2006年
4 张生生;朱红;;添加WC对质子交换膜燃料电池Pt/C催化剂性能影响研究[A];第七届全国氢能学术会议专辑[C];2006年
5 谢伟;姚明恺;刘月明;汪玲玲;吴鹏;;表面活性剂体系Ti-MWW分子筛的合成[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
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