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《广州大学》 2011年
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碳烟和NOx同时净化催化剂表面活性氧作用机理的探讨

朱昌权  
【摘要】:随着经济的高速发展,机动车数量的持续增长,车辆排放造成的环境污染问题日趋严重。柴油车因其效率高、节油效果显著,得到了许多国家的重视。本文系统地阐述了柴油车排放污染物的组成、危害以及其控制技术,包括机前控制、机内净化控制和排气后处理技术。对柴油车排气净化催化剂进行了分类概括,以及对催化剂表面活性氧的研究进行了概述。 研究的催化剂共分两个体系:1)镧钴钙钛矿型催化剂体系,主要包括Ce、Zr、Mn部分取代钙钛矿;2)铈锆固溶体催化剂体系,主要包括La、Co、Mn掺杂改性固溶体。通过程序升温氧化(TPO)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X-射线衍射仪(XRD)、比表面积(BET)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)、氧气程序升温脱附(O_2-TPD)、X-射线光电子能谱仪(XPS)等表征手段对样品进行了测试。考察了不同体系催化剂表面活性氧物种的性能,并通过原位漫反射红外光谱(in situ DRIFT)研究了在同时去除碳烟颗粒物(PM)和氮氧化物(NO_x)反应过程中,30%Mn/Ce_(0.7)Zr_(0.3)O_2催化剂表面活性氧物种的作用机理。 经过研究得出了以下主要结论:1)对LaCoO_3催化剂制备方法考察发现,络合燃烧法制备的催化剂活性显著。采用Ce、Zr、Mn部分取代LaCoO_3制备的催化剂,少量过渡金属取代能够促进钙钛矿的催化活性,并且不影响钙钛矿的晶相结构。其中LaCo_(0.95)Mn_(0.05)O_3催化剂的活性最好,碳烟的起燃温度和最大燃烧温度分别降到了306℃和505℃,NO的转化率达到27.1%。2)络合燃烧法制备不同摩尔比的铈锆固溶体,通过结构表征和活性评价确定固溶体的铈锆比。采用La、Co、Mn掺杂改性Ce_(0.7)Zr_(0.3)O_2制备的催化剂,不同程度地形成了三元固溶体结构,适量过渡金属的掺杂提高了固溶体催化剂同时去除PM和NO_x的催化活性,其中30%Mn/Ce_(0.7)Zr_(0.3)O_2复合氧化物显示出了最高的活性,碳烟的起燃温度和最大燃烧温度分别降到了298℃和504℃,NO的转化率达到30.6%。3)Mn部分取代的LaCo_(1-x)Mn_xO_3系列催化剂中,少量Mn进入钙钛矿结构更有利于产生缺陷,增加了Oˉ的浓度,提高钙钛矿的活性。4)掺杂不同含量Mn的x%Mn/Ce_(0.7)Zr_(0.3)O_2系列催化剂中,适量的Mn掺杂可以提高催化剂表面O_2-的浓度,提高固溶体同时去除PM和NO_x的活性。5)30%Mn/Ce_(0.7)Zr_(0.3)O_2催化剂同时去除PM和NO_x的活性与表面吸附的O_2-物种和NO_3~-物种有着直接的关系,中间物种-NCO的形成在该反应过程起到关键的作用。
【学位授予单位】:广州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X701

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【引证文献】
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【参考文献】
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【同被引文献】
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