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《扬州大学》 2018年
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以凹凸棒土为载体的催化剂制备及对有机污染物降解性能研究

韩书文  
【摘要】:高级氧化技术利用羟基自由基(·OH)进行有效地破坏有机污染物结构,是一种反应条件简单、氧化性强且降解彻底的有机废水处理方法。然而,这样的氧化技术却存在pH范围窄的缺陷以及二次污染的问题。目前,很多研究学者利用膨润土、碳纳米材料、石墨烯和飞灰等具有相对较大比表面积的材料作为载体,在其上负载金属氧化物颗粒制备成非均相Fenton催化剂来克服这两个难题。凹凸棒土(ATP)是一种硅酸镁矿物,具有特殊的层链结构,大量的微孔通道和较高的比表面积,使其具有较高的吸附性能。本文旨在采用ATP作为载体,在其上分别负载Fe3O4以及Ce/Fe氧化物制备出新型磁性非均相Fenton类催化剂。采用各种表征技术对制备的材料进行微观结构和晶型的观察,并利用溴化乙锭和罗丹明B考察催化材料性能。本论文研究的主要结果如下:(1)采用共沉淀法制备Fe304以及将Fe3O4负载在ATP上制备成磁性纳米材料(ATP@Fe3O4)。分别通过扫描电子显微镜分析、透射电子显微镜分析和X射线衍射等技术进行表征,论证了 15 nm Fe3O4相对均匀的分散在ATP的表面。比较不同前处理ATP制备的材料的降解性能,A-ATP@Fe3O4对溴化乙锭有较好的吸附和催化活性,这主要是因为A-ATP@Fe3O4较大的比表面积进而增大了反应活性位点,为A-ATP@Fe3O4/H2O2催化体系中产生丰富的.OH提供基础。同时,利用溴化乙锭来考察A-ATP@Fe3O4催化性能。在反应环境为 T = 323 K,30 mmol/L H202,1.5 g/L A-ATP@Fe3O4 和 pH 2.0 下反应 60 min 取得92%的降解率,其降解速率达到2.445 min-1。更重要的是,A-ATP@Fe3O4具有较好的重复利用性,5次循环后A-ATP@Fe3O4对溴化乙锭的降解率达到78%。我们分别采用自由基捕获试验以及电子顺磁共振技术论证了 A-ATP@Fe3O4/H2O2催化体系在降解反应过程中同时存在羟基自由基和超氧自由基来破坏有机污染物的结构。(2)采用共沉淀法制备了不同铈铁比的CeO2/Fe2O3-ATP负载型纳米材料,通过电镜扫描、X射线衍射分析以及X射线光电子能谱对其微观结构和形貌进行表征,研究了不同铈铁比对模拟罗丹明B染料废水降解的影响,以及不同条件(pH、温度、H2O2、催化剂投加量)对其降解效率的影响。实验结果表明,随着铈铁摩尔比的增加,罗丹明B的降解率呈先上升后下降的趋势,当Ce:Fe=8:2时,CeO/Fe2O3相对均匀的包覆在ATP表面上,颗粒尺寸为 8~10nm。且 C8F2A 投加量为 1.5g/L,15mmol/LH2O2,pH=1.5,T=323K,罗丹明B浓度为80 mg/L的条件下,降解效率最好,反应900 s去除率可达98%,其一级反应动力学方程的降解速率常数达到5.175 min-1 TOC转化率达到48%。(3)结合可见光和Fenton技术(非均相-Photo-Fenton)来比较Fe3O4@ATP和CeO2/Fe2O3@ATP在较温和外部环境条件(pH=4.5,T=298 K)下对罗丹明B的降解效率。实验结果表明,利用非均相-Photo-Fenton催化系统的Fe3O4@ATP催化活性(96%)比CeO2/Fe2O3@ATP(46%)高,由于Fe304@ATP的禁带宽度相对较窄,在可见光范围内激发电子的能力较大。利用Box-Behnken(响应曲面法)设计实验来评价罗丹明B初始浓度、Fe304@ATP催化剂投加量、H202浓度以及反应时间对罗丹明B降解效率的影响。经过分析,在 0.5g/LFe3O4@ATP,15mmol/LH2O2,40 mg/RhB条件下反应5h后得到的最大的降解效率。TOC的转换率达到30%,并且只有0.217 mg/L的铁离子溶出在非均相-Photo-Fenton催化系统中。其次,由于Fe3O4@ATP的磁性比CeO/Fe2O3@ATP强得多,所以Fe304@ATP的分离再利用更容易方便。四次重复循环利用后,Fe3O4@ATP的催化性能仍可达到90%。因此,Fe3O4@ATP在实际工业应用中是具有很大的潜能。
【学位授予单位】:扬州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ426;X703

【参考文献】
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