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《扬州大学》 2019年
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CuFeO_2纳米材料的制备及其光电化学性能研究

赵宇  
【摘要】:光电化学还原水是一种合理利用太阳能的有效途径,稳定性好且成本低廉的光阳极材料非常常见,几种常见的p-型半导体如:p-Si,p-GalnP2和p-WSe2在作为光阴极时虽然表现出优越的性能,但其制作过程中依靠昂贵和能源密集型的沉积或加工技术,这使得大规模生产稳定和低成本的光阴极难以实现。CuFeO2作为典型的具有铜铁矿结构的p-型半导体材料,由在地壳中储量丰富的Cu、Fe和O三种元素组成,具有适当的光吸收性能,良好的稳定性,从而有着广泛的应用前景。本文针对CuFeO2材料内光生载流子复合严重的问题,通过改变CuFeO2材料的表面结构和构筑异质结的方法提高CuFeO2作为光电化学还原水阴极材料的光电化学性能。本论文的主要工作如下:(1)分别用滴涂法和旋涂法制备出颗粒尺寸不同的CuFeO2光电极,在相同条件下测试不同方法制备的CuFeO2光电极的光电流,研究不同制备方法对CuFeO2光电极的光电化学性能的影响。将水热合成的CuFeO2纳米颗粒配置成悬浊液,滴涂在FTO导电面,制备成CuFeO2光电极。滴涂法制备出的CuFeO2光电极的光电流在-0.5 V(vs.Ag/AgCl)为5μA/cm2,其中用硫酸盐配置成水热前驱体,制备出的CuFeO2光电极在长时间的光照测量后光电流衰减到3 μA/cm2,并保持不变。旋涂法直接将Cu(NO3)2和Fe(NO3)3的乙二醇甲醚溶液分散在FTO表面,加热形成CuFeO2光电极。旋涂法制备的CuFeO2光电极的厚度达到400 nm后,旋涂次数的增加CuFeO2薄层的厚度不再发生改变,CuFeO2光电极的光电流大小恒定,为20 μA/cm2,测试过程中光电极表面不发生电子累积的现象。(2)采用通过向水热反应前驱体中加入Mg2+的方法,一步水热合成具有不同浓度Mg2+掺杂型CuFeO2纳米材料,然后将不同Mg2+掺杂浓度的CuFeO2制备成光电极,研究Mg2+掺杂浓度对CuFeO2光电化学性能的影响。实验结果显示,Mg2+掺杂不仅增加了材料中p-型载流子的浓度,而且提高了 CuFeO2的导电性,有利于载流子在材料中的传输,延长光生载流子的寿命。调节掺杂的比例,发现当Mg2+的相对质量比达到0.1%时,光生载流子的寿命最长(为0.8485 s),与纯CuFeO2相比增加了 94%。掺杂量的进一步提高,即引入Mg2+量的增大会反而会降低材料的光电化学性能。(3)通过构筑异质结的方法来提高CuFeO2中光生载流子的利用效率,CuFeO2/CuO异质结两种材料接触的界面处存在一个自建电场,该自建电场会使光生载流子发生定向分离,提高电荷的分离效率。通过旋涂的方法,制备CuFeO2/CuO异质结光电阴极,用于光电化学还原水。实验结果显示,在-0.5 V(vs.Ag/AgCl)电势下,600 s白光照射后的光电流有50μA/cm2,高于单独的CuFeO2和CuO光电流的加和。CuFeO2/CuO异质结的界面电场延长了光生载流子的寿命,提高了电荷的分离效率,从而提升其光电化学还原水性能。
【学位授予单位】:扬州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TB383.1;O614.121

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